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reprocesamiento nuclear

Planta de reprocesamiento nuclear de Sellafield , Reino Unido El reprocesamiento nuclear es la separación química de productos de fisión y actínidos del combustible nuclear gast...

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Planta de reprocesamiento nuclear de Sellafield , Reino Unido

El reprocesamiento nuclear es la separación química de productos de fisión y actínidos del combustible nuclear gastado . [ 1 ] Originalmente, el reprocesamiento se utilizaba únicamente para extraer plutonio para la producción de armas nucleares . Con la comercialización de la energía nuclear , el plutonio reprocesado se recicló en combustible nuclear MOX para reactores térmicos . [ 2 ] El uranio reprocesado , también conocido como material de combustible gastado, en principio también puede reutilizarse como combustible, pero esto solo es económico cuando la oferta de uranio es baja y los precios son altos. El reprocesamiento nuclear puede extenderse más allá del combustible e incluir el reprocesamiento de otros materiales de reactores nucleares, como el revestimiento de Zircaloy .

La alta radiactividad del material nuclear gastado exige que su reprocesamiento esté estrictamente controlado y se lleve a cabo con sumo cuidado en instalaciones avanzadas por personal especializado. Existen numerosos procesos, siendo el proceso químico PUREX el más utilizado. Entre las alternativas se incluyen el calentamiento para eliminar los elementos volátiles, la combustión mediante oxidación y la volatilización del fluoruro (que utiliza gas flúor extremadamente reactivo ). Cada proceso genera algún tipo de producto nuclear refinado, con residuos radiactivos como subproducto. Dado que esto podría dar lugar a la fabricación de material nuclear apto para armas nucleares , el reprocesamiento nuclear es motivo de preocupación en relación con la proliferación nuclear y, por lo tanto, está estrictamente regulado.

El reprocesamiento de combustible gastado conlleva un costo relativamente alto en comparación con el ciclo de combustible de un solo uso, pero permite aumentar el consumo de combustible y reducir el volumen de residuos . [ 3 ] El reprocesamiento de combustible nuclear se realiza de forma rutinaria en Europa, Rusia y Japón. En Estados Unidos, la administración Obama abandonó los planes del presidente Bush para el reprocesamiento a escala comercial y retomó un programa centrado en la investigación científica relacionada con el reprocesamiento. [ 4 ] No todo el combustible nuclear requiere reprocesamiento; un reactor reproductor no se limita a utilizar plutonio y uranio reciclados. Puede emplear todos los actínidos , cerrando el ciclo del combustible nuclear y multiplicando potencialmente la energía extraída del uranio natural por unas 60 veces. [ 5 ] [ 6 ]

Componentes separados y disposición

Los componentes potencialmente útiles que se procesan en el reprocesamiento nuclear comprenden actínidos específicos (plutonio, uranio y algunos actínidos menores ). Los componentes de elementos más ligeros incluyen productos de fisión , productos de activación y revestimiento .

Historia

Los primeros reactores nucleares a gran escala se construyeron durante la Segunda Guerra Mundial . Estos reactores fueron diseñados para la producción de plutonio para su uso en armas nucleares . Por lo tanto, el único reprocesamiento requerido era la extracción del plutonio (libre de contaminación por productos de fisión ) del combustible de uranio natural gastado . En 1943, se propusieron varios métodos para separar la cantidad relativamente pequeña de plutonio del uranio y los productos de fisión. El primer método seleccionado, un proceso de precipitación llamado proceso de fosfato de bismuto , fue desarrollado y probado en el Laboratorio Nacional de Oak Ridge (ORNL) entre 1943 y 1945 para producir cantidades de plutonio para su evaluación y uso en los programas de armas de EE . UU. El ORNL produjo las primeras cantidades macroscópicas (gramos) de plutonio separado con estos procesos.

El proceso de fosfato de bismuto se puso en marcha a gran escala por primera vez en el emplazamiento de Hanford , a finales de 1944. Resultó eficaz para la separación de plutonio en la situación de emergencia existente entonces, pero tenía una importante debilidad: la incapacidad de recuperar uranio.

El primer proceso exitoso de extracción por solventes para la recuperación de uranio y plutonio puros se desarrolló en ORNL en 1949. [ 7 ] El proceso PUREX es el método de extracción actual. También se construyeron plantas de separación en el sitio de Savannah River y una planta más pequeña en la planta de reprocesamiento de West Valley , que cerró en 1972 debido a su incapacidad para cumplir con los nuevos requisitos reglamentarios. [ 8 ]

El reprocesamiento de combustible civil se ha empleado durante mucho tiempo en la planta de COGEMA en La Hague , Francia, en la planta de Sellafield en el Reino Unido, en el complejo químico de Mayak en Rusia, y en instalaciones como la planta de Tokai en Japón, la planta de Tarapur en India, y brevemente en la planta de reprocesamiento de West Valley en Estados Unidos.

En octubre de 1976, [ 9 ] la preocupación por la proliferación de armas nucleares (especialmente después de que India demostrara capacidades de armas nucleares utilizando tecnología de reprocesamiento) llevó al presidente Gerald Ford a emitir una directiva presidencial para suspender indefinidamente el reprocesamiento y reciclaje comercial de plutonio en los EE. UU. El 7 de abril de 1977, el presidente Jimmy Carter prohibió el reprocesamiento de combustible nuclear gastado de reactores comerciales . El problema clave que impulsó esta política fue el riesgo de proliferación de armas nucleares por desviación de plutonio del ciclo de combustible civil, y alentar a otras naciones a seguir el ejemplo de los EE. UU. [ 10 ] [ 11 ] [ 12 ] Después de eso, solo los países que ya tenían grandes inversiones en infraestructura de reprocesamiento continuaron reprocesando combustible nuclear gastado. El presidente Reagan levantó la prohibición en 1981, pero no proporcionó el subsidio sustancial que habría sido necesario para iniciar el reprocesamiento comercial. [ 13 ]

En marzo de 1999, el Departamento de Energía de los Estados Unidos (DOE) revirtió su política y firmó un contrato con un consorcio formado por Duke Energy , COGEMA y Stone & Webster (DCS) para diseñar y operar una planta de fabricación de combustible de óxido mixto (MOX) . La preparación del sitio en el Sitio de Savannah River (Carolina del Sur) comenzó en octubre de 2005. [ 14 ] En 2011, el New York Times informó: "...11 años después de que el gobierno adjudicara un contrato de construcción, el costo del proyecto se ha disparado a casi 5 mil millones de dólares. La vasta estructura de hormigón y acero es un armazón a medio terminar, y el gobierno aún no ha encontrado un solo cliente, a pesar de las ofertas de lucrativos subsidios". TVA (actualmente el cliente más probable) dijo en abril de 2011 que retrasaría una decisión hasta que pudiera ver cómo se comportó el combustible MOX en el accidente nuclear de Fukushima Daiichi . [ 15 ]

Tecnologías de separación

Agua y disolventes orgánicos

PUREX

PUREX , el método estándar actual, es un acrónimo que significa Recuperación de Plutonio y Uranio por Extracción . El proceso PUREX es un método de extracción líquido-líquido que se utiliza para reprocesar el combustible nuclear gastado , con el fin de extraer uranio y plutonio , de forma independiente, de los productos de fisión . Este es el proceso más desarrollado y utilizado en la industria actualmente.

Cuando se utiliza en combustible de reactores nucleares comerciales, el plutonio extraído suele contener demasiado Pu-240 para ser considerado plutonio apto para armas nucleares, ideal para su uso en un arma nuclear. Sin embargo, se pueden construir armas nucleares altamente fiables con cualquier nivel de sofisticación técnica utilizando plutonio apto para reactores. [ 16 ] Además, los reactores capaces de recargarse frecuentemente pueden utilizarse para producir plutonio apto para armas nucleares , que posteriormente puede recuperarse mediante PUREX. Por este motivo, los productos químicos de PUREX están sujetos a control. [ 17 ]

Procesamiento de plutonio

Modificaciones de PUREX

Muchos de estos conceptos, en particular los que separan los actínidos menores una vez extraídos el U y el Pu, se resumen en el reprocesamiento avanzado del combustible nuclear gastado .

UREX

El proceso PUREX se puede modificar para crear un proceso UREX ( extracción de uranio ) que podría utilizarse para ahorrar espacio dentro de los depósitos de residuos nucleares de alta actividad , como el depósito de residuos nucleares de Yucca Mountain , mediante la eliminación del uranio, que constituye la gran mayoría de la masa y el volumen del combustible usado, y su reciclaje como uranio reprocesado .

El proceso UREX es un proceso PUREX modificado para evitar la extracción del plutonio. Esto se logra añadiendo un reductor de plutonio antes de la primera etapa de extracción de metales. En el proceso UREX, se separan aproximadamente el 99,9 % del uranio y más del 95 % del tecnecio , así como de los demás productos de fisión y actínidos . La clave reside en la adición de ácido acetohidroxámico (AHA) a las etapas de extracción y lavado del proceso. La adición de AHA reduce considerablemente la extractabilidad del plutonio y el neptunio , lo que proporciona una mayor resistencia a la proliferación que la etapa de extracción de plutonio del proceso PUREX.

TRUEX

Al añadir un segundo agente de extracción, el óxido de octil(fenil)-N,N-dibutilcarbamoilmetilfosfina (CMPO) en combinación con el tributilfosfato (TBP), el proceso PUREX se puede transformar en el proceso TRUEX ( Extracción de Metales Transuránicos ) . TRUEX fue inventado en Estados Unidos por el Laboratorio Nacional Argonne y está diseñado para eliminar los metales transuránicos (Am/Cm) de los residuos. La idea es que, al reducir la actividad alfa de los residuos, la mayor parte de estos se puede eliminar con mayor facilidad. Al igual que PUREX, este proceso funciona mediante un mecanismo de solvatación .

DIAMEX

Como alternativa a TRUEX, se ha ideado un proceso de extracción que utiliza una malondiamida. El proceso DIAMEX ( DIAM ide EXtraction ) tiene la ventaja de evitar la formación de residuos orgánicos que contienen elementos distintos del carbono , hidrógeno , nitrógeno y oxígeno . Dichos residuos orgánicos pueden quemarse sin la formación de gases ácidos que podrían contribuir a la lluvia ácida (aunque los gases ácidos podrían recuperarse mediante un depurador). El proceso DIAMEX está siendo desarrollado en Europa por el CEA francés . El proceso está suficientemente maduro como para que se pueda construir una planta industrial con el conocimiento existente del proceso. [ 18 ] Al igual que PUREX, este proceso opera mediante un mecanismo de solvatación.

SANEX

Extracción selectiva de actínidos . Como parte de la gestión de actínidos menores , se ha propuesto que los lantánidos y los actínidos menores trivalentes se eliminen del refinado PUREX mediante un proceso como DIAMEX o TRUEX. Para permitir que los actínidos, como el americio , se reutilicen en fuentes industriales o se utilicen como combustible, es necesario eliminar los lantánidos. Los lantánidos tienen grandes secciones transversales de neutrones y, por lo tanto, envenenarían una reacción nuclear impulsada por neutrones. Hasta la fecha, no se ha definido el sistema de extracción para el proceso SANEX, pero actualmente varios grupos de investigación están trabajando en un proceso. Por ejemplo, el CEA francés está trabajando en un proceso basado en bis-triazinilpiridina (BTP). [ 19 ] [ 20 ] [ 21 ] Otros investigadores están trabajando en otros sistemas, como los ácidos ditiofosfínicos.

UNEX

El proceso de extracción reversible de la ONU se desarrolló en Rusia y la República Checa ; está diseñado para eliminar completamente los radioisótopos más problemáticos (Sr, Cs y actínidos menores ) del refinado que queda después de la extracción de uranio y plutonio del combustible nuclear usado . [ 22 ] [ 23 ] La química se basa en la interacción del cesio y el estroncio con polietilenglicol [ 24 ] [ 25 ] y un anión carborano de cobalto (conocido como dicarbollido de cobalto clorado). Los actínidos se extraen mediante CMPO, y el diluyente es un aromático polar como el nitrobenceno . También se han sugerido otros diluyentes como el meta - nitrobenzotrifluoruro [ 26 ] y la fenil trifluorometil sulfona [ 27 ] .

Métodos electroquímicos y de intercambio iónico

Se ha descrito un método exótico que utiliza electroquímica e intercambio iónico en carbonato de amonio . [ 28 ] También se han descrito otros métodos para la extracción de uranio mediante intercambio iónico en carbonato alcalino y óxido de plomo pirogénico. [ 29 ]

Métodos obsoletos

Fosfato de bismuto

El proceso de fosfato de bismuto es un proceso obsoleto que añade una cantidad significativa de material innecesario a los residuos radiactivos finales. El proceso de fosfato de bismuto ha sido reemplazado por procesos de extracción con solventes. El proceso de fosfato de bismuto fue diseñado para extraer plutonio de barras de combustible nuclear revestidas de aluminio , que contenían uranio. El combustible se desrevestiba hirviéndolo en sosa cáustica . Después del desrevestimiento, el uranio metálico se disolvía en ácido nítrico .

En este punto, el plutonio se encuentra en estado de oxidación +4. Posteriormente, se precipitó de la solución mediante la adición de nitrato de bismuto y ácido fosfórico para formar fosfato de bismuto. El plutonio coprecipitó con este. El líquido sobrenadante (que contenía muchos de los productos de fisión ) se separó del sólido. El precipitado se disolvió en ácido nítrico antes de la adición de un oxidante (como permanganato de potasio ) para producir PuO₂²⁺ . El plutonio se mantuvo en estado de oxidación +6 mediante la adición de una sal de dicromato .

A continuación, se reprecipitó el fosfato de bismuto, dejando el plutonio en solución, y se añadió una sal de hierro(II) (como el sulfato ferroso ). El plutonio se reprecipitó nuevamente utilizando un portador de fosfato de bismuto y se añadió una combinación de sales de lantano y fluoruro , formando un portador sólido de fluoruro de lantano para el plutonio. La adición de un álcali produjo un óxido. El óxido de lantano y plutonio combinado se recogió y se extrajo con ácido nítrico para formar nitrato de plutonio. [ 30 ]

Hexona o REDOX

Este es un proceso de extracción líquido-líquido que utiliza metil isobutil cetona, denominada hexona, como extractante. La extracción se realiza mediante un mecanismo de solvatación . Este proceso tiene la desventaja de requerir el uso de un reactivo de salinización ( nitrato de aluminio ) para aumentar la concentración de nitrato en la fase acuosa y obtener una relación de distribución (valor D) razonable. Además, la hexona se degrada con ácido nítrico concentrado. Este proceso se utilizó entre 1952 y 1956 en la planta Hanford S (planta REDOX) y ha sido reemplazado por el proceso PUREX. [ 31 ] [ 32 ]

Pu 4+ + 4NO − 3 + 2S → [ Pu(NO 3 ) 4 S 2 ]

Butex, éter β,β'-dibutoxidietilo

Un proceso basado en una extracción por solvatación utilizando el extractante triéter mencionado anteriormente. Este proceso tiene la desventaja de requerir el uso de un reactivo de salinización ( nitrato de aluminio ) para aumentar la concentración de nitrato en la fase acuosa y obtener una relación de distribución adecuada. Este proceso se utilizó en Windscale entre 1951 y 1964. Ha sido reemplazado por PUREX, que ha demostrado ser una tecnología superior para el reprocesamiento a mayor escala. [ 33 ]

acetato de sodio

El proceso de acetato de uranilo sódico fue utilizado por la incipiente industria nuclear soviética para recuperar plutonio del combustible irradiado. [ 34 ] Nunca se utilizó en Occidente; la idea consiste en disolver el combustible en ácido nítrico , alterar el estado de oxidación del plutonio y luego añadir ácido acético y una base. Esto convertiría el uranio y el plutonio en una sal de acetato sólida.

La explosión de acetatos-nitratos cristalizados en un tanque de residuos sin refrigeración provocó el desastre de Kyshtym en 1957.

Alternativas a PUREX

Dado que el proceso PUREX presenta algunas desventajas, se han realizado esfuerzos para desarrollar alternativas, algunas compatibles con PUREX (es decir, el residuo de un proceso podría utilizarse como materia prima para el otro) y otras totalmente incompatibles. Ninguna de ellas ha alcanzado (hasta la década de 2020) un uso comercial generalizado, pero algunas han sido sometidas a pruebas a gran escala o han recibido firmes compromisos para su futura implementación a mayor escala. [ 35 ]

Procesamiento piroquímico

El método de reprocesamiento alternativo más desarrollado, aunque no implementado comercialmente, es el piroprocesamiento , [ 36 ] sugerido como parte del reactor rápido integral (IFR) de combustible metálico representado, un concepto de reactor rápido de sodio de la década de 1990. Después de que el combustible gastado se disuelve en sal fundida, todos los actínidos reciclables , que consisten principalmente en plutonio y uranio, aunque con importantes constituyentes minoritarios, se extraen mediante electrorefinación/ electroobtención . La mezcla resultante mantiene el plutonio en todo momento en una forma de actínido emisor de rayos gamma y alfa no separado , que también es ligeramente autoprotector en escenarios de robo. [ 37 ]

El piroprocesamiento es un término genérico para los métodos de alta temperatura. Los disolventes son sales fundidas (por ejemplo , LiCl  +  KCl o LiF  +  CaF₂ ) y metales fundidos (por ejemplo, cadmio, bismuto, magnesio) en lugar de agua y compuestos orgánicos. La electrorefinación , la destilación y la extracción con disolventes son pasos comunes.

Estos procesos no se utilizan actualmente de forma significativa a nivel mundial, pero fueron pioneros en el Laboratorio Nacional Argonne [ 38 ] [ 39 ] y actualmente también se están desarrollando investigaciones en Rusia, [ 40 ] así como en CRIEPI en Japón, el Instituto de Investigación Nuclear de Řež en la República Checa, el Centro Indira Gandhi para la Investigación Atómica en India y KAERI en Corea del Sur. [ 41 ] [ 42 ] [ 43 ] [ 44 ]

Ventajas del procesamiento pirometalúrgico

  • Los principios en los que se basa son bien conocidos y no existen barreras técnicas significativas para su adopción. [ 45 ]
  • Se aplica fácilmente a combustible gastado de alto grado de quemado y requiere poco tiempo de enfriamiento, ya que las temperaturas de funcionamiento ya son elevadas.
  • No utiliza disolventes que contengan hidrógeno y carbono, ya que son moderadores de neutrones , lo que crea riesgo de accidentes de criticidad y puede absorber el producto de fisión tritio y el producto de activación carbono-14 en soluciones diluidas que no se pueden separar posteriormente.
    • Alternativamente, la voloxidación [ 46 ] (ver más abajo ) puede eliminar el 99% del tritio del combustible usado y recuperarlo en forma de una solución fuerte adecuada para su uso como suministro de tritio.
  • Más compactos que los métodos acuosos, permiten el reprocesamiento in situ en el emplazamiento del reactor, lo que evita el transporte del combustible gastado y sus problemas de seguridad. En su lugar, se almacena un volumen mucho menor de productos de fisión en el emplazamiento como residuos de alta actividad hasta su desmantelamiento . Por ejemplo, los ciclos de combustible del Reactor Rápido Integral y del Reactor de Sales Fundidas se basan en el reprocesamiento pirometalúrgico in situ.
  • Puede separar muchos o incluso todos los actínidos a la vez y producir combustible altamente radiactivo que es más difícil de manipular para robar o fabricar armas nucleares. (Sin embargo, se ha cuestionado esta dificultad. [ 47 ] ) En contraste, el proceso PUREX fue diseñado para separar plutonio solo para armas, y también deja atrás los actínidos menores ( americio y curio ), produciendo desechos con radiactividad de vida más larga.
  • La mayor parte de la radiactividad entre 10² y 10⁵ años después del uso del combustible nuclear es producida por los actínidos, ya que no existen productos de fisión con vidas medias en este rango. Estos actínidos pueden alimentar reactores rápidos , por lo que su extracción y reutilización (fisión) aumenta la producción de energía por kilogramo de combustible, además de reducir la radiactividad a largo plazo de los residuos.
  • La volatilidad del fluoruro (véase más abajo ) produce sales que pueden utilizarse fácilmente en el reprocesamiento de sales fundidas, como por ejemplo el piroprocesamiento.
  • La capacidad de procesar combustible gastado "fresco" reduce la necesidad de depósitos de combustible gastado (incluso si los radionúclidos de vida corta recuperados se envían "solo" a almacenamiento, esto requiere menos espacio, ya que la mayor parte de la masa, el uranio, se puede almacenar por separado). El uranio, incluso el reprocesado de mayor actividad específica , no necesita refrigeración para su almacenamiento seguro.
  • Los radionúclidos de vida corta pueden recuperarse del combustible gastado "fresco", lo que permite su uso directo en la industria, la ciencia o la medicina, o la recuperación de sus productos de desintegración sin contaminación por otros isótopos (por ejemplo: el rutenio en el combustible gastado se desintegra en rodio, cuyos isótopos, excepto el 103, son todos distintos del 103) .El rodio se desintegra aún más en isótopos estables de paladio . El paladio derivado de la desintegración del rutenio y el rodio de fisión no será radiactivo, pero el paladio de fisión contiene una contaminación significativa con isótopos de larga vida 107.El rutenio-107 y el rodio-107 tienen vidas medias del orden de minutos y se desintegran en paladio-107 antes de su reprocesamiento en la mayoría de las circunstancias.
  • Los posibles combustibles para generadores termoeléctricos de radioisótopos (RTG), que en su mayoría se desintegran en el combustible gastado, que ha envejecido significativamente, pueden recuperarse en cantidades suficientes para que su uso sea rentable. Algunos ejemplos incluyen materiales con vidas medias de alrededor de dos años, como el 134.Cs , 125Sb , 147Pm . Si bien estos quizás no serían adecuados para misiones espaciales largas, pueden usarse para reemplazar generadores diésel en ubicaciones fuera de la red donde el reabastecimiento de combustible es posible una vez al año. [ a ] El antimonio sería particularmente interesante porque forma una aleación estable con el plomo y, por lo tanto, puede transformarse con relativa facilidad en una forma parcialmente autoapantallada y químicamente inerte. Los combustibles RTG de vida más corta presentan el beneficio adicional de reducir el riesgo de fuentes huérfanas , ya que la actividad disminuirá con relativa rapidez si no se realiza el reabastecimiento de combustible.

Desventajas del procesamiento pirometalúrgico

  • Actualmente (2005), el reprocesamiento en su conjunto no goza de popularidad, y las plantas que lo realizan ya cuentan con instalaciones PUREX construidas. En consecuencia, existe poca demanda de nuevos sistemas pirometalúrgicos, aunque podría aumentar si los programas de reactores de cuarta generación se concretan.
  • La sal usada procedente del proceso de pirólisis es menos apta para su conversión en vidrio que los materiales de desecho producidos por el proceso PUREX.
  • Si el objetivo es reducir la vida útil del combustible nuclear gastado en los reactores de combustión, entonces es necesario lograr mejores tasas de recuperación de los actínidos menores.
  • Trabajar con combustible gastado "fresco" requiere mayor protección y mejores métodos para gestionar la producción de calor que trabajar con combustible gastado "antiguo". Si las instalaciones se construyen de forma que requieran material de alta actividad específica, no pueden procesar residuos antiguos, salvo mezclados con combustible gastado nuevo.

Electrólisis

Los métodos de electrólisis se basan en la diferencia de los potenciales estándar del uranio, el plutonio y los actínidos menores en una sal fundida. El potencial estándar del uranio es el más bajo; por lo tanto, al aplicar un potencial, el uranio se reducirá en el cátodo, saliendo de la solución de sal fundida antes que los demás elementos. [ 48 ]

Celda experimental de electrorefinación en el Laboratorio Nacional de Argonne.

PYRO-A y -B para IFR

Estos procesos fueron desarrollados por el Laboratorio Nacional Argonne y utilizados en el proyecto del Reactor Rápido Integral .

PYRO-A es un método para separar actínidos (elementos de la familia de los actínidos , generalmente más pesados ​​que el U-235) de no actínidos. El combustible gastado se coloca en una cesta anódica sumergida en un electrolito de sal fundida. Se aplica una corriente eléctrica, lo que provoca que el uranio metálico (o a veces óxido, según el combustible gastado) se deposite en un cátodo de metal sólido, mientras que los demás actínidos (y las tierras raras) se absorben en un cátodo de cadmio líquido . Muchos de los productos de fisión (como el cesio , el circonio y el estroncio ) permanecen en la sal. [ 49 ] [ 50 ] [ 51 ] Como alternativas al electrodo de cadmio fundido, se puede utilizar un cátodo de bismuto fundido o un cátodo de aluminio sólido. [ 52 ]

Como alternativa a la electroobtención, el metal deseado puede aislarse utilizando una aleación fundida de un metal electropositivo y un metal menos reactivo. [ 53 ]

Dado que la mayor parte de la radiactividad a largo plazo y el volumen del combustible gastado proviene de los actínidos, la eliminación de estos produce residuos más compactos y mucho menos peligrosos a largo plazo. La radiactividad de estos residuos disminuirá entonces hasta alcanzar el nivel de diversos minerales y menas naturales en unos pocos cientos de años, en lugar de miles. [ 54 ]

Los actínidos mixtos producidos mediante procesamiento pirometálico pueden reutilizarse como combustible nuclear, ya que prácticamente todos son fisionables o fértiles , aunque muchos de estos materiales requerirían un reactor reproductor rápido para su combustión eficiente. En un espectro de neutrones térmicos , las concentraciones de varios actínidos pesados ​​( curio -242 y plutonio-240 ) pueden alcanzar valores muy elevados, creando un combustible sustancialmente diferente del uranio habitual o de los óxidos mixtos de uranio-plutonio (MOX) para los que se diseñaron la mayoría de los reactores actuales.

Otro proceso piroquímico, el proceso PYRO-B , se ha desarrollado para el procesamiento y reciclaje de combustible de un reactor transmutador (un reactor reproductor rápido diseñado para convertir residuos nucleares transuránicos en productos de fisión). Un combustible transmutador típico está libre de uranio y contiene transuránicos recuperados en una matriz inerte, como el circonio metálico . En el procesamiento PYRO-B de dicho combustible, se utiliza una etapa de electrorefinación para separar los elementos transuránicos residuales de los productos de fisión y reciclar los transuránicos al reactor para su fisión. El tecnecio y el yodo recién generados se extraen para su incorporación a los blancos de transmutación, y los demás productos de fisión se envían como residuos.

Voloxidación

La voloxidación (para oxidación volumétrica u oxidación volátil [ 55 ] ) implica calentar combustible de óxido con oxígeno, a veces con oxidación y reducción alternadas, o oxidación alternada por ozono a trióxido de uranio con descomposición por calentamiento a octóxido de triuranio . [ 46 ] Un objetivo principal es capturar el tritio como vapor de agua tritiado antes de un procesamiento posterior donde sería difícil retener el tritio. El tritio es un contaminante difícil de eliminar de una solución acuosa, ya que no se puede separar del agua excepto por separación isotópica. Sin embargo, el tritio también es un producto valioso utilizado en la industria, la ciencia y las armas nucleares , por lo que la recuperación de una corriente de hidrógeno o agua con un alto contenido de tritio puede hacer que la recuperación dirigida sea económicamente rentable. Otros elementos volátiles abandonan el combustible y deben recuperarse, especialmente el yodo , el tecnecio y el carbono-14 . La voloxidación también rompe el combustible o aumenta su área superficial para mejorar la penetración de los reactivos en las etapas de reprocesamiento posteriores.

Ventajas

  • El proceso es sencillo y no requiere maquinaria ni productos químicos complejos, más allá de los necesarios en cualquier reprocesamiento ( celdas calientes , equipos de manipulación remota ).
  • Productos como el criptón-85 o el tritio, así como el xenón (cuyos isótopos son estables, casi estables o se desintegran rápidamente), pueden recuperarse y venderse para su uso en la industria, la ciencia o la medicina.
  • La eliminación de los productos de fisión volátiles permite un almacenamiento más seguro en depósitos provisionales o en repositorios geológicos profundos .
  • Los riesgos de proliferación nuclear son bajos, ya que no se produce ninguna separación del plutonio.
  • El material radiactivo no se moviliza químicamente más allá de lo que debería tenerse en cuenta en el almacenamiento a largo plazo. Las sustancias que son inertes como elementos u óxidos nativos permanecen inalteradas.
  • El producto puede utilizarse como combustible en un reactor CANDU o incluso mezclarse con combustible CANDU gastado tratado de forma similar si queda demasiado material fisionable en el combustible gastado.
  • El producto resultante puede procesarse mediante cualquiera de los demás procesos mencionados anteriormente y a continuación. La eliminación de los productos de fisión volátiles facilita ligeramente el transporte en comparación con el combustible gastado con revestimiento dañado o retirado.
  • Todos los productos volátiles de interés (si bien el helio estará presente en el combustible gastado, no habrá isótopos radiactivos de helio ) pueden, en principio, recuperarse en una trampa fría enfriada con nitrógeno líquido (temperatura: 77 K (−196,2 °C; −321,1 °F) o inferior). Sin embargo, esto requiere una refrigeración considerable para contrarrestar el efecto del calor de desintegración de volátiles radiactivos como el criptón-85. El tritio estará presente en forma de agua tritiada , que es sólida a la temperatura del nitrógeno líquido.   
  • El heptóxido de tecnecio se puede eliminar en estado gaseoso calentándolo por encima de su punto de ebullición de 583,8 K (310,6 °C; 591,2 °F) , lo que reduce los problemas que presenta la contaminación por tecnecio en procesos como la volatilidad del fluoruro o PUREX; el tetróxido de rutenio (gaseoso por encima de 129,6 K (−143,6 °C; −226,4 °F) ) también se puede eliminar del combustible gastado y recuperar para su venta o eliminación.      

Desventajas

  • Se requiere un procesamiento adicional si el producto resultante se va a utilizar para el re-enriquecimiento o la fabricación de combustible MOX.
  • Si los productos de fisión volátiles escapan al medio ambiente, esto representa un riesgo de radiación, principalmente debido al 129Yo , tritio y 85Kr . Su recuperación y almacenamiento seguros requieren equipo adicional.
  • Para las etapas de reducción/oxidación, cuya recuperación puede ser difícil, consumir mucha energía o ambas cosas, es necesario utilizar un agente oxidante / reductor .

Volatilización en aislamiento

El simple calentamiento del combustible de óxido gastado en una atmósfera inerte o al vacío a una temperatura entre 700 °C (1292 °F) y 1000 °C (1830 °F) como primer paso de reprocesamiento puede eliminar varios elementos volátiles, incluido el cesio, cuyo isótopo cesio-137 emite aproximadamente la mitad del calor producido por el combustible gastado durante los siguientes 100 años de enfriamiento (sin embargo, la mayor parte de la otra mitad proviene del estroncio-90 , que tiene una vida media similar). El balance de masa total estimado para 20 000 g de combustible procesado con 2000 g de revestimiento es: [ 56 ]      

Ventajas

  • No requiere ningún proceso químico.
  • En teoría, se puede lograr el "autocalentamiento" mediante el calor residual del combustible gastado suficientemente "fresco".
  • El cesio-137 tiene usos en la irradiación de alimentos y puede utilizarse para alimentar generadores termoeléctricos de radioisótopos . Sin embargo, su contaminación con 133 estableCs y de larga duración 135El Cs reduce la eficiencia de dichos usos, mientras que la contaminación con 134El Cs en el combustible gastado relativamente fresco hace que la curva de radiación total y producción de calor sea mucho más pronunciada hasta que la mayor parte del 134El Cs se ha desintegrado.
  • Es posible recuperar elementos como el rutenio, cuyo ion rutenato resulta particularmente problemático en PUREX y que no tiene isótopos con una vida útil significativamente superior a un año, lo que permite la posible recuperación del metal para su uso.
  • Se puede añadir una "recuperación de tercera fase" al proceso si las sustancias que se funden pero no se vaporizan a las temperaturas involucradas se vierten en un recipiente para efluentes líquidos y se dejan solidificar nuevamente. Para evitar la contaminación con productos de bajo punto de ebullición que se funden a bajas temperaturas, se podría utilizar un tapón de fusión para abrir el recipiente de efluentes líquidos solo cuando la fase líquida alcance una temperatura determinada.
  • El estroncio, que está presente en forma del producto de fisión de vida media particularmente problemático 90El estroncio (Sr) es líquido por encima de 1050 K (780 °C; 1430 °F) . Sin embargo, el óxido de estroncio permanece sólido por debajo de 2804 K (2531 °C; 4588 °F) , y si se desea recuperarlo junto con otros efluentes líquidos, debe reducirse al metal nativo antes del calentamiento. Tanto el estroncio como el óxido de estroncio forman hidróxido de estroncio soluble e hidrógeno al entrar en contacto con el agua, lo que permite separarlos de las partes insolubles del combustible gastado.      
  • Dado que el combustible gastado experimenta pocos o ningún cambio químico, se puede utilizar cualquier método de reprocesamiento químico después de este proceso.

Desventajas

  • A temperaturas superiores a 1000 K (730 °C; 1340 °F), la forma metálica nativa de varios actínidos , incluyendo el neptunio (punto de fusión: 912 K (639 °C; 1182 °F) ) y el plutonio (punto de fusión: 912,5 K (639,4 °C; 1182,8 °F) ), se encuentra fundida. Esto podría utilizarse para recuperar una fase líquida, lo que plantea preocupaciones sobre la proliferación, dado que el uranio metálico permanece sólido hasta los 1405,3 K (1132,2 °C; 2069,9 °F) . Si bien el neptunio y el plutonio no se pueden separar fácilmente entre sí por sus diferentes puntos de fusión, su diferente solubilidad en agua puede utilizarse para separarlos.            
  • Si se emplea el autocalentamiento nuclear, el combustible gastado tendrá una actividad específica , una producción de calor y una emisión de radiación mucho mayores. Si se utiliza una fuente de calor externa, se requiere una cantidad significativa de energía externa, que en su mayor parte se destina a calentar el uranio.
  • El calentamiento y enfriamiento de la cámara de vacío y/o de las tuberías y recipientes para la recolección de efluentes volátiles induce estrés térmico . Esto se combina con daños por radiación en el material y, posiblemente, fragilización neutrónica si hay fuentes de neutrones, como el californio-252, presentes en cantidades significativas.
  • En el combustible de óxido comúnmente utilizado, algunos elementos se presentan tanto como óxidos como elementos nativos. Dependiendo de su estado químico, pueden terminar en la corriente de volatilización o en la corriente de residuos. Si un elemento está presente en ambos estados en una proporción significativa, su separación puede resultar imposible sin convertirlo por completo a uno u otro estado químico.
  • Las temperaturas implicadas son mucho más altas que el punto de fusión del plomo ( 600,61 K (327,46 °C; 621,43 °F) ), lo que puede presentar problemas con el blindaje contra la radiación si se utiliza plomo como material de blindaje.   
  • Si se utilizan filtros para recuperar los productos de fisión volátiles, estos se convierten en residuos de nivel bajo a intermedio.

volatilidad del fluoruro

Los elementos azules tienen fluoruros volátiles o ya son volátiles; los elementos verdes no los tienen, pero tienen cloruros volátiles; los elementos rojos no tienen ninguno, pero los elementos mismos o sus óxidos son volátiles a temperaturas muy altas. Rendimientos a 10 0,1,2,3 años después de la fisión , sin considerar la captura de neutrones posterior , fracción del 100%, no del 200%. Desintegración beta Kr-85 → Rb , Sr-90 → Zr , Ru-106 → Pd , Sb-125 → Te , Cs-137 → Ba , Ce-144 → Nd , Sm-151 → Eu , Eu-155 → Gd visible.

En el proceso de volatilización de fluoruros, el flúor reacciona con el combustible. El flúor es mucho más reactivo que el oxígeno , de modo que pequeñas partículas de óxido de combustible molido se incendian al caer en una cámara llena de flúor. Esto se conoce como fluoración por llama; el calor producido ayuda a que la reacción continúe. La mayor parte del uranio , que constituye la mayor parte del combustible, se convierte en hexafluoruro de uranio , la forma de uranio utilizada en el enriquecimiento de uranio , que tiene un punto de ebullición muy bajo. El tecnecio , el principal producto de fisión de larga vida , también se convierte eficientemente en su hexafluoruro volátil. Algunos otros elementos también forman hexafluoruros, pentafluoruros o heptafluoruros volátiles similares. Los fluoruros volátiles se pueden separar del exceso de flúor por condensación, y luego separarse entre sí por destilación fraccionada o reducción selectiva . El hexafluoruro de uranio y el hexafluoruro de tecnecio tienen puntos de ebullición y presiones de vapor muy similares, lo que dificulta su separación completa.

Muchos de los productos de fisión que se volatilizan son los mismos que se volatilizan en la volatilización a temperaturas más altas sin fluoración, como el yodo , el telurio y el molibdeno ; las diferencias notables son que el tecnecio se volatiliza, pero el cesio no.

Algunos elementos transuránicos como el plutonio , el neptunio y el americio pueden formar fluoruros volátiles, pero estos compuestos no son estables cuando se reduce la presión parcial de flúor. [ 57 ] La mayor parte del plutonio y parte del uranio permanecerán inicialmente en cenizas que caen al fondo del fluorador de llama. La proporción plutonio-uranio en las cenizas puede incluso aproximarse a la composición necesaria para el combustible de un reactor de neutrones rápidos . Una mayor fluoración de las cenizas puede eliminar todo el uranio, el neptunio y el plutonio como fluoruros volátiles; sin embargo, algunos otros actínidos menores pueden no formar fluoruros volátiles y, en cambio, permanecer con los productos de fisión alcalinos. Algunos metales nobles pueden no formar fluoruros en absoluto, sino permanecer en forma metálica; sin embargo, el hexafluoruro de rutenio es relativamente estable y volátil.

La destilación del residuo a temperaturas elevadas permite separar los fluoruros de metales de transición y metales alcalinos (Cs, Rb) de bajo punto de ebullición de los fluoruros de lantánidos y metales alcalinotérreos (Sr, Ba) y de itrio de alto punto de ebullición . Las temperaturas requeridas son mucho más altas, pero pueden reducirse ligeramente mediante la destilación al vacío. Si se utiliza una sal portadora, como fluoruro de litio o fluoruro de sodio , como disolvente, la destilación a alta temperatura permite separarla para su reutilización.

Los reactores de sales fundidas llevan a cabo un reprocesamiento de la volatilidad del fluoruro de forma continua o a intervalos frecuentes. El objetivo es devolver los actínidos a la mezcla de combustible fundido para su eventual fisión, eliminando al mismo tiempo los productos de fisión que son venenos neutrónicos o que pueden almacenarse de forma más segura fuera del núcleo del reactor a la espera de su eventual traslado a un depósito permanente.

Volatilidad y solubilidad del cloruro

Muchos de los elementos que forman fluoruros volátiles de alta valencia también formarán cloruros volátiles de alta valencia. La cloración y la destilación son otro método posible de separación. La secuencia de separación puede diferir convenientemente de la secuencia para fluoruros; por ejemplo, el tetracloruro de circonio y el tetracloruro de estaño tienen puntos de ebullición relativamente bajos de 331 °C (628 °F) y 114,1 °C (237,4 °F) . Incluso se ha propuesto la cloración como método para eliminar el revestimiento de combustible de circonio, [ 46 ] en lugar del desrevestimiento mecánico.    

Es probable que los cloruros sean más fáciles de convertir posteriormente en otros compuestos, como los óxidos, que los fluoruros.

Los cloruros que quedan tras la volatilización también pueden separarse por su solubilidad en agua. Los cloruros de elementos alcalinos como el americio , el curio , los lantánidos , el estroncio y el cesio son más solubles que los de uranio , neptunio , plutonio y zirconio .

Ventajas de la volatilidad de los halógenos

  • El cloro (y en menor medida el flúor [ 58 ] ) es un producto químico industrial fácilmente disponible que se produce en grandes cantidades. [ 59 ]
  • La destilación fraccionada permite separar muchos elementos entre sí en un solo paso o mediante la repetición iterativa del mismo paso.
  • El uranio se producirá directamente como hexafluoruro de uranio , la forma utilizada en el enriquecimiento.
  • Muchos fluoruros y cloruros volátiles lo son a temperaturas relativamente moderadas, lo que reduce el estrés térmico. Esto es especialmente importante, ya que el punto de ebullición del hexafluoruro de uranio es inferior al del agua, lo que permite conservar energía en la separación de los productos de fisión de alto punto de ebullición (o sus fluoruros), puesto que este proceso puede tener lugar en ausencia de uranio, que constituye la mayor parte de la masa.
  • Algunos fluoruros y cloruros se funden a temperaturas relativamente bajas, lo que permite una "separación de fases líquidas" si se desea. Estas sales de bajo punto de fusión podrían procesarse posteriormente mediante electrólisis de sales fundidas.
  • Los fluoruros y cloruros difieren en su solubilidad en agua según el catión. Esta diferencia permite separarlos mediante disolución acuosa. Sin embargo, algunos fluoruros reaccionan violentamente con el agua, lo cual debe tenerse en cuenta.

Desventajas de la volatilidad de los halógenos

  • Muchos compuestos de flúor o cloro, así como los propios elementos en su estado natural, son tóxicos, corrosivos y reaccionan violentamente con el aire, el agua o ambos.
  • El hexafluoruro de uranio y el hexafluoruro de tecnecio tienen puntos de ebullición muy similares ( 329,6 K (56,5 °C; 133,6 °F) y 328,4 K (55,3 °C; 131,4 °F) respectivamente), lo que dificulta su separación completa mediante destilación.      
  • La destilación fraccionada, tal como se utiliza en el refinado de petróleo, requiere grandes instalaciones y enormes cantidades de energía. Procesar miles de toneladas de uranio requeriría instalaciones más pequeñas que procesar miles de millones de toneladas de petróleo ; sin embargo, a diferencia de las refinerías de petróleo, todo el proceso tendría que realizarse dentro de un blindaje contra la radiación y se tendrían que tomar medidas para evitar fugas de fluoruros volátiles, tóxicos y radiactivos.
  • El hexafluoruro de plutonio hierve a 335 K (62 °C; 143 °F), lo que significa que cualquier instalación capaz de separar el hexafluoruro de uranio del hexafluoruro de tecnecio también es capaz de separar el hexafluoruro de plutonio de cualquiera de ellos, lo que genera preocupación por la proliferación.   
  • La presencia de emisores alfa induce algunas reacciones (α,n) en el flúor, produciendo ambos radiactivos 22Na y neutrones. [ 60 ] Este efecto puede reducirse separando los emisores alfa y el flúor lo más rápido posible. Interacciones entre los dos isótopos estables del cloro 35Cl y 37Por un lado, el Cl y, por otro, las partículas alfa, son de menor preocupación, ya que no tienen una sección transversal tan alta y no producen neutrones ni radionúclidos de larga vida. [ 61 ]
  • Si el combustible gastado contiene carbono, este formará hidrocarburos halogenados , que son gases de efecto invernadero extremadamente potentes y difíciles de descomponer químicamente. Algunos de ellos también son tóxicos.

Separaciones radioanalíticas

Para determinar la distribución de metales radiactivos con fines analíticos, se pueden utilizar resinas impregnadas con solvente (SIR) . Las SIR son partículas porosas que contienen un extractante en su interior. Este método evita la etapa de separación líquido-líquido necesaria en la extracción líquido-líquido convencional . Para la preparación de SIR para separaciones radioanalíticas, se pueden utilizar Amberlite XAD-4 o XAD-7 orgánicas. Algunos extractantes posibles son, por ejemplo, el cloruro de trihexiltetradecilfosfonio (CYPHOS IL-101) o las N,N'-dialquil-N,N'-difenilpiridina-2,6-dicarboxiamidas (R-PDA; R = butilo, octal, decilo, dodecilo). [ 62 ]

Ciencias económicas

La economía relativa del reprocesamiento-eliminación de residuos y el almacenamiento intermedio-eliminación directa fue el foco de mucho debate durante la primera década de los 2000. Los estudios [ 63 ] han modelado los costos totales del ciclo del combustible de un sistema de reprocesamiento-reciclaje basado en el reciclaje único de plutonio en reactores térmicos existentes (en contraposición al ciclo de reactor reproductor propuesto ) y lo comparan con los costos totales de un ciclo de combustible abierto con eliminación directa. El rango de resultados producidos por estos estudios es muy amplio, pero todos coincidieron en que, bajo las condiciones económicas vigentes en ese momento, la opción de reprocesamiento-reciclaje es la más costosa. [ 64 ] Si bien el mercado del uranio , particularmente sus fluctuaciones a corto plazo, tiene solo un impacto menor en el costo de la electricidad de la energía nuclear, las tendencias a largo plazo en el mercado del uranio afectan significativamente la economía del reprocesamiento nuclear. Si los precios del uranio aumentaran y se mantuvieran consistentemente altos, "extender el suministro de combustible" a través del combustible MOX, los reactores reproductores o incluso el ciclo del combustible de torio podría volverse más atractivo. Sin embargo, si los precios del uranio se mantienen bajos, el reprocesamiento seguirá siendo menos atractivo.

Si el reprocesamiento se realiza únicamente para reducir el nivel de radiactividad del combustible gastado, debe tenerse en cuenta que el combustible nuclear gastado se vuelve menos radiactivo con el tiempo. Después de 40  años, su radiactividad disminuye en un 99,9%, [ 65 ] aunque aún se necesitan más de mil años para que el nivel de radiactividad se aproxime al del uranio natural. [ 66 ] Sin embargo, el nivel de elementos transuránicos , incluido el plutonio-239 , permanece alto durante más de 100 000 años, por lo que, si no se reutilizan como combustible nuclear, esos elementos necesitan una eliminación segura debido a razones de proliferación nuclear , así como al riesgo de radiación.

El 25 de octubre de 2011, una comisión de la Comisión de Energía Atómica de Japón reveló durante una reunión cálculos sobre los costos del reciclaje de combustible nuclear para la generación de energía. Estos costos podrían ser el doble que los del almacenamiento geológico directo del combustible gastado: el costo de extraer plutonio y gestionar el combustible gastado se estimó entre 1,98 y 2,14 yenes por kilovatio-hora de electricidad generada. Desechar el combustible gastado como residuo costaría solo entre 1 y 1,35 yenes por kilovatio-hora. [ 67 ] [ 68 ]

En julio de 2004, la prensa japonesa informó que el Gobierno japonés había estimado los costos de eliminación de residuos radiactivos, contradiciendo las afirmaciones de cuatro meses antes de que no se habían realizado tales estimaciones. El costo de las opciones sin reprocesamiento se estimó entre un cuarto y un tercio (5.500-7.900  millones de dólares) del costo del reprocesamiento (24.700  millones de dólares). A finales de 2011, quedó claro que Masaya Yasui, quien había sido director de la División de Planificación de Políticas de Energía Nuclear en 2004, había instruido a su subordinado en abril de 2004 para que ocultara los datos. El hecho de que los datos fueran ocultados deliberadamente obligó al ministerio a reinvestigar el caso y a reconsiderar si sancionar a los funcionarios involucrados. [ 69 ] [ 70 ]

Lista de sitios

Véase también

Referencias

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Notas

  1. ↑ Un radioisótopo con una vida media de dos años conservará 0,5^0,5 o más del 70 % de su potencia después de un año; todos esos isótopos tienen vidas medias superiores a dos años y, por lo tanto, conservarían aún más potencia. Incluso si se perdiera la ventana de reabastecimiento anual, más de la mitad de la potencia aún permanecería para la segunda ventana de reabastecimiento.
  2. ↑ Construcción finalizada en 1976 [ 94 ]

Lecturas adicionales

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  • Agencia de Energía Nuclear de la OCDE, Combustible de plutonio: una evaluación, París, 1989.
  • Consejo Nacional de Investigación, "Residuos nucleares: tecnologías para la separación y transmutación", National Academy Press, Washington DC, 1996.
  • Procesamiento de combustible nuclear gastado , Asociación Nuclear Mundial
  • Proceso PUREX, Sociedad Nuclear Europea
  • Combustible de óxido mixto (MOX) – Asociación Nuclear Mundial
  • Opciones de eliminación del plutonio excedente apto para la fabricación de armas – Informe del Servicio de Investigación del Congreso para el Congreso
  • Breve historia del reprocesamiento de combustible
  • Bibliografía comentada sobre el reprocesamiento de combustible nuclear gastado de la Biblioteca Digital Alsos para Asuntos Nucleares.
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