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Potencial interatómico

Forma típica de un potencial de par interatómico. Los potenciales interatómicos son funciones matemáticas para calcular la energía potencial de un sistema de átomos con posicion...

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Forma típica de un potencial de par interatómico.

Los potenciales interatómicos son funciones matemáticas para calcular la energía potencial de un sistema de átomos con posiciones dadas en el espacio. [1] [2] [3] [4] Los potenciales interatómicos se utilizan ampliamente como base física de las simulaciones de mecánica molecular y dinámica molecular en química computacional , física computacional y ciencia de materiales computacionales para explicar y predecir las propiedades de los materiales. Los ejemplos de propiedades cuantitativas y fenómenos cualitativos que se exploran con potenciales interatómicos incluyen parámetros de red, energías de superficie, energías interfaciales, adsorción , cohesión , expansión térmica y comportamiento elástico y plástico del material, así como reacciones químicas . [5] [6] [7] [8] [9] [10] [11]

Forma funcional

Los potenciales interatómicos pueden escribirse como una serie de desarrollos de términos funcionales que dependen de la posición de uno, dos, tres, etc. átomos a la vez. Entonces, el potencial total del sistema puede escribirse como [3] V {\displaystyle \textstyle V_{\mathrm {}}}

V = ∑ i = 1 norte V 1 ( a → i ) + ∑ i , yo = 1 norte V 2 ( a → i , a → yo ) + ∑ i , yo , a = 1 norte V 3 ( a → i , a → yo , a → a ) + ⋯ {\displaystyle V_{\mathrm {} }=\sum _{i=1}^{N}V_{1}({\vec {r}}_{i})+\sum _{i,j=1 }^{N}V_{2}({\vec {r}}_{i},{\vec {r}}_{j})+\sum _{i,j,k=1}^{N }V_{3}({\vec {r}}_{i},{\vec {r}}_{j},{\vec {r}}_{k})+\cdots }

Aquí está el término de un cuerpo, el término de dos cuerpos, el término de tres cuerpos, el número de átomos en el sistema, la posición del átomo , etc. , y son índices que recorren las posiciones de los átomos. V 1 {\displaystyle \textstyle V_{1}} V 2 {\displaystyle \textstyle V_{2}} V 3 {\displaystyle \textstyle V_{3}} norte {\displaystyle \textstyle N} a → i {\displaystyle {\vec {r}}_{i}} i {\estilo de visualización i} i {\estilo de visualización i} yo {\displaystyle j} k {\displaystyle k}

Nótese que en caso de que el potencial de par se dé por par de átomos, en el término de dos cuerpos el potencial debe multiplicarse por 1/2 ya que de lo contrario cada enlace se cuenta dos veces, y de manera similar el término de tres cuerpos por 1/6. [3] Alternativamente, la suma del término de par puede restringirse a casos y de manera similar para el término de tres cuerpos , si la forma del potencial es tal que es simétrica con respecto al intercambio de los índices y (este puede no ser el caso de los potenciales para sistemas multielementales). i < j {\displaystyle \textstyle i<j} i < j < k {\displaystyle \textstyle i<j<k} j {\displaystyle j} k {\displaystyle k}

El término de un solo cuerpo solo tiene sentido si los átomos están en un campo externo (por ejemplo, un campo eléctrico). En ausencia de campos externos, el potencial no debería depender de la posición absoluta de los átomos, sino solo de las posiciones relativas. Esto significa que la forma funcional se puede reescribir como una función de las distancias interatómicas y los ángulos entre los enlaces (vectores a vecinos) . Entonces, en ausencia de fuerzas externas, la forma general se convierte en V {\displaystyle V} r i j = | r → i − r → j | {\displaystyle \textstyle r_{ij}=|{\vec {r}}_{i}-{\vec {r}}_{j}|} θ i j k {\displaystyle \textstyle \theta _{ijk}}

V T O T = ∑ i , j N V 2 ( r i j ) + ∑ i , j , k N V 3 ( r i j , r i k , θ i j k ) + ⋯ {\displaystyle V_{\mathrm {TOT} }=\sum _{i,j}^{N}V_{2}(r_{ij})+\sum _{i,j,k}^{N}V_{3}(r_{ij},r_{ik},\theta _{ijk})+\cdots }

En el término de tres cuerpos no se necesita la distancia interatómica , ya que los tres términos son suficientes para dar las posiciones relativas de tres átomos en el espacio tridimensional. Cualquier término de orden superior a 2 también se denomina potencial de muchos cuerpos . En algunos potenciales interatómicos, las interacciones de muchos cuerpos están incorporadas en los términos de un potencial de par (consulte la discusión sobre los potenciales de tipo EAM y de orden de enlace a continuación). V 3 {\displaystyle \textstyle V_{3}} r j k {\displaystyle \textstyle r_{jk}} r i j , r i k , θ i j k {\displaystyle \textstyle r_{ij},r_{ik},\theta _{ijk}} i , j , k {\displaystyle i,j,k}

En principio, las sumas en las expresiones se aplican a todos los átomos. Sin embargo, si el rango del potencial interatómico es finito, es decir, los potenciales por encima de una cierta distancia de corte , la suma se puede restringir a los átomos dentro de la distancia de corte entre sí. Al utilizar también un método celular para encontrar los vecinos, [1] el algoritmo MD puede ser un algoritmo O(N) . Los potenciales con un rango infinito se pueden sumar de manera eficiente mediante la suma de Ewald y sus desarrollos posteriores. N {\displaystyle N} V ( r ) ≡ 0 {\displaystyle \textstyle V(r)\equiv 0} r c u t {\displaystyle \textstyle r_{\mathrm {cut} }}

Cálculo de fuerza

Las fuerzas que actúan entre átomos se pueden obtener mediante la diferenciación de la energía total con respecto a las posiciones de los átomos. Es decir, para obtener la fuerza sobre el átomo se debe tomar la derivada tridimensional (gradiente) del potencial con respecto a la posición del átomo : i {\displaystyle i} V tot {\displaystyle V_{\text{tot}}} i {\displaystyle i}

F → i = − ∇ r → i V T O T {\displaystyle {\vec {F}}_{i}=-\nabla _{{\vec {r}}_{i}}V_{\mathrm {TOT} }}

Para potenciales de dos cuerpos, este gradiente se reduce, gracias a la simetría con respecto a en la forma de potencial, a una diferenciación directa con respecto a las distancias interatómicas . Sin embargo, para potenciales de muchos cuerpos (tres cuerpos, cuatro cuerpos, etc.) la diferenciación se vuelve considerablemente más compleja [12] [13] ya que el potencial puede no ser simétrico con respecto al intercambio. En otras palabras, también la energía de los átomos que no son vecinos directos de puede depender de la posición debido a términos angulares y otros términos de muchos cuerpos, y por lo tanto contribuir al gradiente . i j {\displaystyle ij} r i j {\displaystyle \textstyle r_{ij}} i j {\displaystyle ij} k {\displaystyle k} i {\displaystyle i} r → i {\displaystyle \textstyle {\vec {r}}_{i}} ∇ r → k {\displaystyle \textstyle \nabla _{{\vec {r}}_{k}}}

Clases de potenciales interatómicos

Los potenciales interatómicos se presentan en muchas variedades diferentes, con diferentes motivaciones físicas. Incluso para elementos bien conocidos como el silicio, se ha desarrollado una amplia variedad de potenciales bastante diferentes en forma funcional y motivación. [14] Las verdaderas interacciones interatómicas son de naturaleza mecano-cuántica , y no se conoce ninguna forma en la que las verdaderas interacciones descritas por la ecuación de Schrödinger o la ecuación de Dirac para todos los electrones y núcleos puedan expresarse en una forma funcional analítica. Por lo tanto, todos los potenciales interatómicos analíticos son necesariamente aproximaciones .

Con el tiempo, los potenciales interatómicos se han vuelto cada vez más complejos y precisos, aunque esto no es estrictamente cierto. [15] Esto ha incluido tanto descripciones más amplias de la física como parámetros adicionales. Hasta hace poco, todos los potenciales interatómicos podían describirse como "paramétricos", habiendo sido desarrollados y optimizados con un número fijo de términos y parámetros (físicos). Las nuevas investigaciones se centran en cambio en los potenciales no paramétricos que pueden mejorarse sistemáticamente mediante el uso de descriptores atómicos vecinos locales complejos y mapeos separados para predecir las propiedades del sistema, de modo que el número total de términos y parámetros sea flexible. [16] Estos modelos no paramétricos pueden ser significativamente más precisos, pero dado que no están vinculados a formas y parámetros físicos, existen muchos problemas potenciales en torno a la extrapolación y las incertidumbres.

Potenciales paramétricos

Potenciales de pares

El modelo de interacción interatómica más simple y ampliamente utilizado es el potencial de Lennard-Jones [17] [18] [19]

V L J ( r ) = 4 ε [ ( σ r ) 12 − ( σ r ) 6 ] {\displaystyle V_{\mathrm {LJ} }(r)=4\varepsilon \left[\left({\frac {\sigma }{r}}\right)^{12}-\left({\frac {\sigma }{r}}\right)^{6}\right]}

donde es la profundidad del pozo de potencial y es la distancia a la que el potencial cruza cero. El término atractivo proporcional a en el potencial proviene de la escala de las fuerzas de van der Waals , mientras que el término repulsivo es mucho más aproximado (convenientemente el cuadrado del término atractivo). [6] Por sí solo, este potencial es cuantitativamente preciso solo para gases nobles y ha sido ampliamente estudiado en las últimas décadas, [20] pero también se usa ampliamente para estudios cualitativos y en sistemas donde las interacciones dipolares son significativas, particularmente en campos de fuerza de química para describir interacciones intermoleculares, especialmente en fluidos. [21] ε {\displaystyle \textstyle \varepsilon } σ {\displaystyle \textstyle \sigma } 1 / r 6 {\displaystyle \textstyle 1/r^{6}} 1 / r 12 {\displaystyle \textstyle 1/r^{12}}

Otro potencial de par simple y ampliamente utilizado es el potencial Morse , que consiste simplemente en una suma de dos exponenciales.

V M ( r ) = D e ( e − 2 a ( r − r e ) − 2 e − a ( r − r e ) ) {\displaystyle V_{\mathrm {M} }(r)=D_{e}(e^{-2a(r-r_{e})}-2e^{-a(r-r_{e})})}

Aquí se muestran la energía de enlace de equilibrio y la distancia de enlace. El potencial de Morse se ha aplicado a estudios de vibraciones moleculares y sólidos [22] y también inspiró la forma funcional de potenciales más precisos, como los potenciales de orden de enlace. D e {\displaystyle \textstyle D_{e}} r e {\displaystyle \textstyle r_{e}}

Los materiales iónicos suelen describirse mediante la suma de un término repulsivo de corto alcance, como el potencial de par de Buckingham , y un potencial de Coulomb de largo alcance que da las interacciones iónicas entre los iones que forman el material. El término de corto alcance para los materiales iónicos también puede tener carácter de muchos cuerpos. [23]

Los potenciales de pares tienen algunas limitaciones inherentes, como la incapacidad de describir las tres constantes elásticas de los metales cúbicos o describir correctamente tanto la energía cohesiva como la energía de formación de vacantes. [7] Por lo tanto, se llevan a cabo simulaciones de dinámica molecular cuantitativa con varios potenciales de muchos cuerpos.

Potenciales repulsivos

Para separaciones interatómicas muy cortas, importantes en la ciencia de los materiales de radiación , las interacciones se pueden describir con bastante precisión con potenciales de Coulomb apantallados que tienen la forma general

V ( r i j ) = 1 4 π ε 0 Z 1 Z 2 e 2 r i j φ ( r / a ) {\displaystyle V(r_{ij})={1 \over 4\pi \varepsilon _{0}}{Z_{1}Z_{2}e^{2} \over r_{ij}}\varphi (r/a)}

Aquí, cuando . y son las cargas de los núcleos en interacción, y es el llamado parámetro de apantallamiento. Una función de apantallamiento popular ampliamente utilizada es la "ZBL universal". [24] y se pueden obtener otras más precisas a partir de cálculos de química cuántica de todos los electrones [25] En simulaciones de aproximación de colisión binaria , este tipo de potencial se puede utilizar para describir el poder de frenado nuclear . φ ( r ) → 1 {\displaystyle \varphi (r)\to 1} r → 0 {\displaystyle r\to 0} Z 1 {\displaystyle Z_{1}} Z 2 {\displaystyle Z_{2}} a {\displaystyle a}

Potenciales de muchos cuerpos

El potencial de Stillinger-Weber [26] es un potencial que tiene términos de dos cuerpos y de tres cuerpos de la forma estándar

V T O T = ∑ i , j N V 2 ( r i j ) + ∑ i , j , k N V 3 ( r i j , r i k , θ i j k ) {\displaystyle V_{\mathrm {TOT} }=\sum _{i,j}^{N}V_{2}(r_{ij})+\sum _{i,j,k}^{N}V_{3}(r_{ij},r_{ik},\theta _{ijk})}

donde el término de tres cuerpos describe cómo cambia la energía potencial con la flexión del enlace. Se desarrolló originalmente para Si puro, pero se ha extendido a muchos otros elementos y compuestos [27] [28] y también formó la base para otros potenciales de Si. [29] [30]

Los metales se describen muy comúnmente con lo que se puede llamar potenciales "similares a EAM", es decir, potenciales que comparten la misma forma funcional que el modelo de átomo incorporado . En estos potenciales, la energía potencial total se escribe

V T O T = ∑ i N F i ( ∑ j ρ ( r i j ) ) + 1 2 ∑ i , j N V 2 ( r i j ) {\displaystyle V_{\mathrm {TOT} }=\sum _{i}^{N}F_{i}\left(\sum _{j}\rho (r_{ij})\right)+{\frac {1}{2}}\sum _{i,j}^{N}V_{2}(r_{ij})}

donde es una llamada función de incrustación (que no debe confundirse con la fuerza ) que es una función de la suma de la llamada densidad electrónica . es un potencial de par que normalmente es puramente repulsivo. En la formulación original [31] [32] la función de densidad electrónica se obtuvo a partir de densidades electrónicas atómicas reales, y la función de incrustación se motivó a partir de la teoría funcional de la densidad como la energía necesaria para 'incrustar' un átomo en la densidad electrónica. . [33] Sin embargo, muchos otros potenciales utilizados para metales comparten la misma forma funcional pero motivan los términos de forma diferente, por ejemplo, basándose en la teoría del enlace fuerte [34] [35] [36] u otras motivaciones [37] [38] . [39] F i {\displaystyle \textstyle F_{i}} F → i {\displaystyle \textstyle {\vec {F}}_{i}} ρ ( r i j ) {\displaystyle \textstyle \rho (r_{ij})} V 2 {\displaystyle \textstyle V_{2}} ρ ( r i j ) {\displaystyle \textstyle \rho (r_{ij})}

Los potenciales similares a los de EAM suelen implementarse como tablas numéricas. Hay una colección de tablas disponible en el repositorio de potenciales interatómicos del NIST [1]

Los materiales unidos covalentemente se describen a menudo mediante potenciales de orden de enlace , a veces también llamados potenciales tipo Tersoff o tipo Brenner. [10] [40] [41]

Estos tienen en general una forma que se asemeja a un potencial de par:

V i j ( r i j ) = V r e p u l s i v e ( r i j ) + b i j k V a t t r a c t i v e ( r i j ) {\displaystyle V_{ij}(r_{ij})=V_{\mathrm {repulsive} }(r_{ij})+b_{ijk}V_{\mathrm {attractive} }(r_{ij})}

donde la parte repulsiva y atractiva son funciones exponenciales simples similares a las del potencial de Morse. Sin embargo, la fuerza se modifica por el entorno del átomo a través del término. Si se implementan sin una dependencia angular explícita, se puede demostrar que estos potenciales son matemáticamente equivalentes a algunas variedades de potenciales similares a EAM [42] [43] Gracias a esta equivalencia, el formalismo del potencial de orden de enlace se ha implementado también para muchos materiales mixtos covalentes con metales. [43] [44] [45] [46] i {\displaystyle i} b i j k {\displaystyle b_{ijk}}

Los potenciales EAM también se han ampliado para describir el enlace covalente añadiendo términos dependientes del ángulo a la función de densidad electrónica , en lo que se denomina el método de átomo incrustado modificado (MEAM). [47] [48] [49] ρ {\displaystyle \rho }

Campos de fuerza

Un campo de fuerza es la colección de parámetros para describir las interacciones físicas entre átomos o unidades físicas (hasta ~10 8 ) utilizando una expresión de energía dada. El término campo de fuerza caracteriza la colección de parámetros para un potencial interatómico dado (función de energía) y se utiliza a menudo dentro de la comunidad de química computacional . [50] Los parámetros del campo de fuerza marcan la diferencia entre buenos y malos modelos. Los campos de fuerza se utilizan para la simulación de metales, cerámicas, moléculas, química y sistemas biológicos, cubriendo toda la tabla periódica y materiales multifásicos. El rendimiento actual está entre los mejores para materiales de estado sólido, [51] [52] fluidos moleculares, [21] y para biomacromoléculas, [53] por lo que las biomacromoléculas fueron el foco principal de los campos de fuerza desde la década de 1970 hasta principios de la década de 2000. Los campos de fuerza varían desde modelos de enlace fijo relativamente simples e interpretables (por ejemplo, campo de fuerza de interfaz, [50] CHARMM , [54] y COMPASS) hasta modelos explícitamente reactivos con muchos parámetros de ajuste ajustables (por ejemplo, ReaxFF ) y modelos de aprendizaje automático.

Potenciales no paramétricos

En primer lugar, conviene señalar que los potenciales no paramétricos suelen denominarse potenciales de "aprendizaje automático". Si bien las formas de descripción/mapeo de los modelos no paramétricos están estrechamente relacionadas con el aprendizaje automático en general y su naturaleza compleja hace que las optimizaciones de ajuste del aprendizaje automático sean casi necesarias, la diferenciación es importante porque los modelos paramétricos también se pueden optimizar mediante el aprendizaje automático.

La investigación actual en potenciales interatómicos implica el uso de formas matemáticas no paramétricas sistemáticamente mejorables y métodos de aprendizaje automático cada vez más complejos. Luego, la energía total se escribe donde es una representación matemática del entorno atómico que rodea al átomo , conocido como descriptor . [55] es un modelo de aprendizaje automático que proporciona una predicción de la energía del átomo basada en la salida del descriptor. Un potencial de aprendizaje automático preciso requiere tanto un descriptor robusto como un marco de aprendizaje automático adecuado. El descriptor más simple es el conjunto de distancias interatómicas del átomo a sus vecinos, lo que produce un potencial de par aprendido por máquina. Sin embargo, se necesitan descriptores de muchos cuerpos más complejos para producir potenciales altamente precisos. [55] También es posible utilizar una combinación lineal de múltiples descriptores con modelos de aprendizaje automático asociados. [56] Los potenciales se han construido utilizando una variedad de métodos de aprendizaje automático, descriptores y mapeos, incluidas redes neuronales , [57] regresión de proceso gaussiano , [58] [59] y regresión lineal . [60] [16] V T O T = ∑ i N E ( q i ) {\displaystyle V_{\mathrm {TOT} }=\sum _{i}^{N}E(\mathbf {q} _{i})} q i {\displaystyle \mathbf {q} _{i}} i {\displaystyle i} E {\displaystyle E} i {\displaystyle i} i {\displaystyle i}

Un potencial no paramétrico se suele entrenar para obtener energías, fuerzas y/o tensiones totales obtenidas a partir de cálculos a nivel cuántico, como la teoría funcional de la densidad , como ocurre con la mayoría de los potenciales modernos. Sin embargo, la precisión de un potencial de aprendizaje automático se puede hacer converger para que sea comparable con los cálculos cuánticos subyacentes, a diferencia de los modelos analíticos. Por lo tanto, en general son más precisos que los potenciales analíticos tradicionales, pero en consecuencia son menos capaces de extrapolar. Además, debido a la complejidad del modelo de aprendizaje automático y de los descriptores, son computacionalmente mucho más costosos que sus contrapartes analíticas.

Los potenciales no paramétricos aprendidos por máquina también pueden combinarse con potenciales analíticos paramétricos, por ejemplo, para incluir física conocida como la repulsión de Coulomb filtrada, [61] o para imponer restricciones físicas a las predicciones. [62]

Ajuste potencial

Dado que los potenciales interatómicos son aproximaciones, necesariamente todos ellos implican parámetros que necesitan ser ajustados a algunos valores de referencia. En potenciales simples como los de Lennard-Jones y Morse, los parámetros son interpretables y pueden ser configurados para que coincidan, por ejemplo, con la longitud de enlace de equilibrio y la fuerza de enlace de una molécula de dímero o la energía superficial de un sólido. [63] [64] El potencial de Lennard-Jones puede describir típicamente los parámetros de red, las energías superficiales y las propiedades mecánicas aproximadas. [65] Los potenciales de muchos cuerpos a menudo contienen decenas o incluso cientos de parámetros ajustables con una interpretabilidad limitada y sin compatibilidad con los potenciales interatómicos comunes para moléculas enlazadas. Dichos conjuntos de parámetros pueden ajustarse a un conjunto más grande de datos experimentales, o propiedades de materiales derivadas de datos menos confiables, como la teoría funcional de la densidad . [66] [67] Para los sólidos, un potencial de muchos cuerpos a menudo puede describir la constante reticular de la estructura cristalina de equilibrio, la energía cohesiva y las constantes elásticas lineales , así como las propiedades básicas de defecto puntual de todos los elementos y compuestos estables, aunque las desviaciones en las energías superficiales a menudo superan el 50%. [30] [43 ] [45] [46] [65] [50] [68] [69] [70] Los potenciales no paramétricos a su vez contienen cientos o incluso miles de parámetros independientes para ajustar. Para cualquier forma de modelo, excepto las más simples, se necesitan métodos sofisticados de optimización y aprendizaje automático para obtener potenciales útiles.

El objetivo de la mayoría de las funciones potenciales y ajustes es hacer que el potencial sea transferible , es decir, que pueda describir propiedades de materiales que son claramente diferentes de aquellas a las que se ajustó (para ejemplos de potenciales que apuntan explícitamente a esto, consulte, por ejemplo, [71] [72] [73] [74] [75] ). Los aspectos clave aquí son la representación correcta del enlace químico, la validación de estructuras y energías, así como la interpretabilidad de todos los parámetros. [51] La transferibilidad e interpretabilidad completas se alcanzan con el campo de fuerza de interfaz (IFF). [50] Un ejemplo de transferibilidad parcial, una revisión de los potenciales interatómicos de Si describe que los potenciales Stillinger-Weber y Tersoff III para Si pueden describir varias (pero no todas) propiedades de materiales a las que no se ajustaron. [14]

El repositorio de potenciales interatómicos del NIST proporciona una colección de potenciales interatómicos ajustados, ya sea como valores de parámetros ajustados o tablas numéricas de las funciones potenciales. [76] El proyecto OpenKIM [77] también proporciona un repositorio de potenciales ajustados, junto con colecciones de pruebas de validación y un marco de software para promover la reproducibilidad en simulaciones moleculares utilizando potenciales interatómicos.

Potenciales interatómicos aprendidos por máquina

Desde la década de 1990, se han empleado programas de aprendizaje automático para construir potenciales interatómicos, mapeando las estructuras atómicas a sus energías potenciales. Estos se conocen generalmente como "potenciales de aprendizaje automático" (MLP) [78] o como "potenciales interatómicos aprendidos por máquina" (MLIP). [79] Estos potenciales de aprendizaje automático ayudan a llenar el vacío entre simulaciones altamente precisas pero computacionalmente intensivas como la teoría funcional de la densidad y los potenciales empíricos computacionalmente más ligeros, pero mucho menos precisos. Las primeras redes neuronales mostraron ser prometedoras, pero su incapacidad para dar cuenta sistemáticamente de las interacciones de energía interatómica limitó sus aplicaciones a sistemas más pequeños y de baja dimensión, manteniéndolas en gran medida dentro de los confines académicos. Sin embargo, con los avances continuos en la tecnología de inteligencia artificial, los métodos de aprendizaje automático se han vuelto significativamente más precisos, lo que posiciona al aprendizaje automático como un jugador importante en el ajuste de potenciales. [80] [81] [82]

Las redes neuronales modernas han revolucionado la construcción de potenciales de luz altamente precisos y computacionalmente livianos al integrar la comprensión teórica de la ciencia de los materiales en sus arquitecturas y preprocesamiento. Casi todas son locales, y tienen en cuenta todas las interacciones entre un átomo y su vecino hasta un radio de corte. Estas redes neuronales generalmente toman coordenadas atómicas y emiten energías potenciales. Las coordenadas atómicas a veces se transforman con funciones de simetría centradas en el átomo o funciones de simetría de pares antes de ser alimentadas a las redes neuronales. La codificación de la simetría ha sido fundamental para mejorar los potenciales de aprendizaje automático al restringir drásticamente el espacio de búsqueda de las redes neuronales. [80] [83]

Por el contrario, las redes neuronales de paso de mensajes (MPNN), una forma de redes neuronales de grafos, aprenden sus propios descriptores y codificaciones de simetría. Tratan las moléculas como grafos tridimensionales y actualizan iterativamente los vectores de características de cada átomo a medida que se procesa la información sobre los átomos vecinos a través de funciones de mensajes y convoluciones. Estos vectores de características se utilizan luego para predecir directamente los potenciales finales. En 2017, se utilizó el primer modelo MPNN, una red neuronal tensorial profunda, para calcular las propiedades de pequeñas moléculas orgánicas. Los avances en esta tecnología llevaron al desarrollo de Matlantis en 2022, que aplica comercialmente los potenciales del aprendizaje automático para el descubrimiento de nuevos materiales. [84] Matlantis, que puede simular 72 elementos, manejar hasta 20.000 átomos a la vez y ejecutar cálculos hasta 20 millones de veces más rápido que la teoría funcional de la densidad con una precisión casi indistinguible, muestra el poder de los potenciales del aprendizaje automático en la era de la inteligencia artificial. [80] [85] [86]

Otra clase de potencial interatómico aprendido por máquina es el potencial de aproximación gaussiana (GAP), [87] [88] [89] que combina descriptores compactos de entornos atómicos locales [90] con regresión de proceso gaussiano [91] para aprender por máquina la superficie de energía potencial de un sistema dado. Hasta la fecha, el marco GAP se ha utilizado para desarrollar con éxito una serie de MLIP para varios sistemas , incluidos sistemas elementales como el carbono [92] , el silicio [ 93] y el tungsteno [94] , así como para sistemas multicomponentes como el Ge2Sb2Te5 [ 95 ] y el acero inoxidable austenítico , Fe7Cr2Ni . [ 96 ]

Fiabilidad de los potenciales interatómicos

Los potenciales interatómicos clásicos a menudo superan la precisión de los métodos mecánicos cuánticos simplificados, como la teoría funcional de la densidad, con un coste computacional un millón de veces menor. [51] Se recomienda el uso de potenciales interatómicos para la simulación de nanomateriales, biomacromoléculas y electrolitos desde átomos hasta millones de átomos en la escala de 100 nm y más. Como limitación, no se incluyen las densidades electrónicas ni los procesos cuánticos a escala local de cientos de átomos. Cuando sea de interés, se pueden utilizar localmente métodos de química cuántica de nivel superior . [97]

La robustez de un modelo en condiciones distintas de las utilizadas en el proceso de ajuste se mide a menudo en términos de transferibilidad del potencial.

Véase también

Referencias

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  • Repositorio de potencial interatómico del NIST
  • NIST JARVIS-FF
  • Base de conocimiento abierta de modelos interatómicos (OpenKIM)
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