Espectroscopia de fotoemisión resuelta angularmente

La espectroscopia de fotoemisión resuelta angularmente ( ARPES ) es una técnica experimental utilizada en física de la materia condensada para investigar las energías y momentos permitidos de los electrones en un material, generalmente un sólido cristalino . Se basa en el efecto fotoeléctrico , en el que un fotón incidente con energía suficiente expulsa un electrón de la superficie del material. Al medir directamente la energía cinética y las distribuciones del ángulo de emisión de los fotoelectrones emitidos, la técnica permite mapear la estructura de bandas electrónicas y las superficies de Fermi . La ARPES es especialmente adecuada para el estudio de materiales unidimensionales o bidimensionales. Ha sido utilizada por físicos para investigar superconductores de alta temperatura , grafeno , materiales topológicos , estados de pozos cuánticos y materiales que presentan ondas de densidad de carga . ^{[ 1 ]}

Los sistemas ARPES constan de una fuente de luz monocromática que emite un haz estrecho de fotones, un portamuestras conectado a un manipulador para posicionar la muestra y un espectrómetro de electrones . El equipo se encuentra en un entorno de ultra alto vacío (UHV), que protege la muestra y evita la dispersión de los electrones emitidos. Tras dispersarse en dos direcciones perpendiculares a la energía cinética y al ángulo de emisión, los electrones se dirigen a un detector y se cuentan para obtener espectros ARPES: secciones de la estructura de bandas en una dirección de momento. Algunos instrumentos ARPES pueden extraer una parte de los electrones junto al detector para medir la polarización de su espín .

En los sólidos cristalinos, los electrones solo pueden ocupar estados de ciertas energías y momentos, ya que la mecánica cuántica prohíbe otros . Forman un continuo de estados conocido como la estructura de bandas del sólido. Esta estructura determina si un material es un aislante , un semiconductor o un metal , cómo conduce la electricidad y en qué direcciones lo hace mejor, o cómo se comporta en un campo magnético .

La espectroscopia de fotoemisión resuelta angularmente determina la estructura de bandas y ayuda a comprender los procesos de dispersión e interacción de los electrones con otros constituyentes de un material. Para ello, observa los electrones emitidos por fotones desde su estado inicial de energía y momento hasta un estado cuya energía es mayor que la energía inicial y que la energía de enlace del electrón en el sólido. En este proceso, el momento del electrón permanece prácticamente intacto, salvo su componente perpendicular a la superficie del material. De este modo, la estructura de bandas se traduce desde energías en las que los electrones están ligados dentro del material, hasta energías que los liberan del enlace cristalino y permiten su detección fuera del material.

Midiendo la energía cinética del electrón liberado, se pueden calcular su velocidad y su momento absoluto. Al medir el ángulo de emisión con respecto a la normal de la superficie, la espectroscopia de fotoemisión resuelta en ángulo (ARPES) también permite determinar las dos componentes del momento en el plano que se conservan durante el proceso de fotoemisión. En muchos casos, si es necesario, también se puede reconstruir la tercera componente.

Un instrumento típico para la fotoemisión resuelta angularmente consta de una fuente de luz, un portamuestras acoplado a un manipulador y un espectrómetro de electrones. Todos estos componentes forman parte de un sistema de ultra alto vacío que proporciona la protección necesaria contra adsorbentes para la superficie de la muestra y elimina la dispersión de los electrones en su camino hacia el analizador. ^{[ 2 ] [ 3 ]}

La fuente de luz entrega a la muestra un haz monocromático , generalmente polarizado , enfocado y de alta intensidad de ~10 ¹² fotones/s con una dispersión de energía de unos pocos meV . ^{[ 3 ]} Las fuentes de luz abarcan desde lámparas UV compactas de descarga de gas noble y fuentes de plasma de radiofrecuencia (10–⁠40  eV), ^{[ 4 ] [ 5 ] [ 6 ]} láseres ultravioleta (5–⁠11  eV) ^{[ 7 ]} hasta dispositivos de inserción de sincrotrón ^{[ 8 ]} que están optimizados para diferentes partes del espectro electromagnético (desde 10 eV en el ultravioleta hasta rayos X de 1000 eV).  

El portamuestras aloja muestras de materiales cristalinos, cuyas propiedades electrónicas se van a investigar. Facilita su inserción en el vacío, su clivaje para exponer superficies limpias y su posicionamiento preciso. El portamuestras funciona como una extensión de un manipulador que permite traslaciones a lo largo de tres ejes y rotaciones para ajustar los ángulos polar, azimutal y de inclinación de la muestra. El portamuestras cuenta con sensores o termopares para la medición y el control precisos de la temperatura. El enfriamiento a temperaturas tan bajas como 1 kelvin se logra mediante gases criogénicos licuados , criorefrigeradores y refrigeradores de dilución . Los calentadores resistivos acoplados al portamuestras proporcionan calentamiento hasta unos cientos de °C, mientras que los dispositivos miniatura de bombardeo de electrones por la parte posterior pueden generar temperaturas de muestra de hasta 2000  °C. Algunos portamuestras también pueden incluir accesorios para el enfoque y la calibración del haz de luz .

El espectrómetro de electrones dispersa los electrones en dos direcciones espaciales según su energía cinética y su ángulo de emisión al salir de la muestra; es decir, proporciona una correspondencia entre las diferentes energías y ángulos de emisión y las distintas posiciones del detector. En el tipo más común, el analizador de energía de electrones hemisférico , los electrones pasan primero por una lente electrostática . Esta lente tiene un punto focal estrecho situado a unos 40  mm de su entrada. Esto aumenta la dispersión angular del haz de electrones y lo dirige con la energía ajustada a la estrecha rendija de entrada de la parte dispersora de energía.

La dispersión de energía se realiza para un rango estrecho de energías alrededor de la llamada energía de paso en la dirección perpendicular a la dirección de dispersión angular, es decir, perpendicular al corte de una rendija de ~25  mm de largo y ⪆0,1  mm de ancho. La dispersión angular previamente lograda alrededor del eje de la lente cilíndrica solo se conserva a lo largo de la rendija y, dependiendo del modo de la lente y la resolución angular deseada , generalmente se establece en ±3°, ±7° o ±15°. ^{[ 4 ] [ 5 ] [ 6 ]} Los hemisferios del analizador de energía se mantienen a voltajes constantes de modo que la trayectoria central sea seguida por electrones que tienen una energía cinética igual a la energía de paso establecida; aquellos con energías mayores o menores terminan más cerca del hemisferio exterior o interior en el otro extremo del analizador. Aquí es donde se monta un detector de electrones , generalmente en forma de una placa de microcanales  de 40 mm acoplada a una pantalla fluorescente . Los eventos de detección de electrones se registran mediante una cámara externa y se contabilizan en cientos de miles de canales independientes de ángulo frente a energía cinética. Algunos instrumentos están equipados adicionalmente con un tubo de extracción de electrones en un lateral del detector para permitir la medición de la polarización de espín de los electrones .

Los analizadores modernos son capaces de resolver ángulos de emisión de electrones tan bajos como 0,1°. La resolución energética depende de la energía de paso y del ancho de la rendija, por lo que el operador elige entre mediciones con resolución ultraalta y baja intensidad (<  1  meV a  una energía de paso de 1 eV) o resoluciones energéticas más bajas de 10  meV o más a energías de paso más altas y con rendijas más anchas, lo que resulta en una mayor intensidad de señal. La resolución del instrumento se manifiesta como un ensanchamiento artificial de las características espectrales: un corte de energía de Fermi más amplio de lo esperado a partir únicamente de la temperatura de la muestra, y la función espectral teórica del electrón convolucionada con la función de resolución del instrumento tanto en energía como en momento/ángulo. ^{[ 4 ] [ 5 ] [ 6 ]}

En ocasiones, en lugar de analizadores hemisféricos, se utilizan analizadores de tiempo de vuelo . Sin embargo, estos requieren fuentes de fotones pulsados ​​y son más comunes en laboratorios ARPES basados ​​en láser . ^{[ 9 ]}

La espectroscopia de fotoemisión resuelta angularmente es un refinamiento de la espectroscopia de fotoemisión ordinaria con selección angular . Luz de frecuencia${\displaystyle \nu }$compuesto de fotones de energía${\displaystyle h\nu }$, dónde${\displaystyle h}$es la constante de Planck , se utiliza para estimular las transiciones de electrones de un estado electrónico ocupado a uno desocupado del sólido. Si la energía de un fotón es mayor que la energía de enlace de un electrón${\displaystyle E_{\text{B}}}$, el electrón finalmente abandonará el sólido sin ser dispersado y será observado con energía cinética ^{[ 10 ].}

${\displaystyle E_{\text{k}}=h\nu -E_{\text{B}}}$

en ángulo${\displaystyle \vartheta }$en relación con la normal de la superficie , ambas características del material estudiado. ^{[ nota 1 ]}

Izquierda : Ángulo del analizador: mapa de energía I ₀ ( α , E _k ) alrededor de la emisión vertical. Derecha : Ángulo del analizador: mapas de energía I _θ ( α , E _k ) en varios ángulos polares alejados de la emisión vertical.

Mapas de intensidad de emisión de electrones medidos por ARPES en función de${\displaystyle E_{\text{k}}}$y${\displaystyle \vartheta }$son representativos de la distribución intrínseca de electrones en el sólido expresada en términos de su energía de enlace.${\displaystyle E_{\text{B}}}$y el vector de onda de Bloch${\displaystyle \mathbf {k} }$, que está relacionado con el momento cristalino y la velocidad de grupo de los electrones . En el proceso de fotoemisión, el vector de onda de Bloch está vinculado al momento medido del electrón.${\displaystyle \mathbf {p} }$donde la magnitud del momento${\displaystyle |\mathbf {p} |}$viene dada por la ecuación

${\displaystyle |\mathbf {p} |={\sqrt {2m_{\text{e}}E_{\text{k}}}}}$.

A medida que el electrón cruza la barrera superficial, pierde parte de su energía debido a la función de trabajo superficial , ^{[ nota 1 ]} solo el componente de${\displaystyle \mathbf {p} }$que es paralela a la superficie,${\displaystyle \mathbf {p} _{\Vert }}$, se conserva. Por lo tanto, de ARPES solo${\displaystyle \mathbf {k} _{\Vert }={\tfrac {1}{\hbar }}\mathbf {p} _{\Vert }}$se sabe con certeza y su magnitud viene dada por

${\displaystyle |\mathbf {k} _{\Vert }|={\tfrac {1}{\hbar }}|\mathbf {p_{\Vert }} |={\tfrac {1}{\hbar }}{\sqrt {2m_{\text{e}}E_{\text{k}}}}\sin \vartheta }$. ^{[ 11 ]}

Aquí,${\displaystyle \hbar }$es la constante de Planck reducida .

Debido a la determinación incompleta del vector de onda tridimensional y a la marcada sensibilidad superficial del proceso de fotoemisión elástica, ARPES es más adecuado para la caracterización completa de la estructura de bandas en sistemas ordenados de baja dimensión, como materiales bidimensionales , películas ultrafinas y nanocables . Cuando se utiliza para materiales tridimensionales, la componente perpendicular del vector de onda${\displaystyle k_{\perp }}$Por lo general, se aproxima, asumiendo un estado final parabólico , similar al de un electrón libre, con el mínimo en energía${\displaystyle -V_{0}}$Esto da como resultado:

${\displaystyle k_{\perp }={\tfrac {1}{\hbar }}{\sqrt {2m_{\text{e}}(E_{\text{k}}\cos ^{2}\!\vartheta +V_{0})}}}$. ^{[ 11 ]}

El potencial interior${\displaystyle V_{0}}$es un parámetro desconocido a priori. Para sistemas de electrones d, los experimentos sugieren que${\displaystyle V_{0}}$≈ 15 eV . ^{[ 12 ]} En general, el potencial interno se estima a través de una serie de experimentos dependientes de la energía del fotón, especialmente en experimentos de mapeo de bandas de fotoemisión. ^{[ 13 ]}

Izquierda : Mapa de energía constante cerca de E _F en unidades de ángulo del analizador – ángulo polar (movimiento polar perpendicular a la rendija del analizador). Derecha : Mapa de energía constante cerca de E _F en unidades de momento del cristal (transformado a partir del mapa de ángulo del analizador – ángulo polar).

Los analizadores de electrones que utilizan una rendija para evitar la mezcla de canales de momento y energía solo pueden obtener mapas angulares en una dirección. Para obtener mapas en el espacio de energía y momento bidimensional, la muestra se rota en la dirección adecuada para que la rendija reciba electrones de ángulos de emisión adyacentes, o bien la pluma de electrones se dirige dentro de la lente electrostática con la muestra fija. El ancho de la rendija determinará el tamaño del paso de los barridos angulares. Por ejemplo, cuando una pluma de ±15° dispersa alrededor del eje de la lente se dirige a una rendija de 30  mm de largo y 1  mm de ancho, cada milímetro de la rendija recibe una porción de 1° en ambas direcciones; pero en el detector la otra dirección se interpreta como la energía cinética del electrón y se pierde la información del ángulo de emisión. Este promedio determina la resolución angular máxima del barrido en la dirección perpendicular a la rendija: con una  rendija de 1 mm, los pasos mayores de 1° dan lugar a datos faltantes, y los pasos menores a superposiciones. Los analizadores modernos tienen rendijas de tan solo 0,05  mm. Los mapas de energía-ángulo-ángulo se procesan posteriormente para obtener mapas de energía - k _x - k _y , y se dividen de tal manera que muestran superficies de energía constante en la estructura de bandas y, lo que es más importante, el mapa de la superficie de Fermi cuando se cortan cerca del nivel de Fermi.

Geometría de un experimento ARPES (sin escala). En esta posición, θ = 0° y τ = 0° , el analizador recibe electrones emitidos verticalmente desde la superficie y α ≤ 8° alrededor.

El espectrómetro ARPES mide la dispersión angular en una sección α a lo largo de su rendija. Los analizadores modernos registran estos ángulos simultáneamente, en su sistema de referencia, generalmente en el rango de ±15°. Para mapear la estructura de bandas en un espacio de momento bidimensional, la muestra se rota manteniendo fijo el punto de luz en la superficie. La opción más común es cambiar el ángulo polar θ alrededor del eje paralelo a la rendija y ajustar la inclinación τ o el acimut φ para poder alcanzar la emisión de una región específica de la zona de Brillouin .

Los componentes del momento de los electrones pueden expresarse en términos de las cantidades medidas en el sistema de referencia del analizador como

${\displaystyle \mathbf {P} =[0,P\sin \alpha ,P\cos \alpha ]}$, dónde${\displaystyle P={\sqrt {2m_{\text{e}}E_{\text{k}}}}}$.

θ

θ y τ

θ , τ y φ

Rotaciones del sistema de referencia de la muestra. El analizador mide un rango de ángulos α en su propio sistema de referencia.

Estos componentes pueden transformarse en los componentes de momento apropiados en el marco de referencia de la muestra,${\displaystyle \mathbf {p} }$, mediante el uso de matrices de rotación${\displaystyle R_{\textrm {axis}}({\textrm {angle}})}$. Cuando la muestra se rota alrededor del eje y en θ ,${\displaystyle \mathbf {P} }$tiene componentes${\displaystyle R_{y}(\vartheta )\,\mathbf {P} }$. Si la muestra también se inclina alrededor de x en τ , esto da como resultado${\displaystyle \mathbf {p} =R_{x}(\tau )R_{y}(\vartheta )\,\mathbf {P} }$y los componentes del momento cristalino del electrón determinados por ARPES en esta geometría de mapeo son

${\displaystyle k_{x}={\tfrac {1}{\hbar }}p_{x}={\tfrac {1}{\hbar }}{\sqrt {2m_{\text{e}}E_{\text{k}}}}\,\cos \alpha \sin \vartheta }$

${\displaystyle k_{y}={\tfrac {1}{\hbar }}p_{y}={\tfrac {1}{\hbar }}{\sqrt {2m_{\text{e}}E_{\text{k}}}}\,(\pm \sin \alpha \cos \tau +\cos \alpha \sin \tau \cos \vartheta )}$

elegir firmar en${\displaystyle \vartheta =0}$dependiendo de si${\displaystyle k_{y}}$es proporcional

a${\displaystyle \sin(\alpha +\tau )}$o${\displaystyle \sin(\alpha -\tau )}$

Si se conocen los ejes de alta simetría de la muestra y es necesario alinearlos, se puede aplicar una corrección por azimut φ rotando alrededor de z, cuando${\displaystyle \mathbf {p} =R_{z}(\varphi )R_{x}(\tau )R_{y}(\vartheta )\,\mathbf {P} }$o rotando el mapa transformado I ( E , k _x , k _y ) alrededor del origen en planos de momento bidimensionales.

La teoría de la fotoemisión ^{[ 2 ] [ 10 ] [ 11 ]} es la de transiciones ópticas directas entre los estados${\displaystyle |i\rangle }$y${\displaystyle |f\rangle }$de un sistema de N electrones. La excitación luminosa se introduce como el potencial vectorial magnético.${\displaystyle \mathbf {A} }$mediante la sustitución mínima${\displaystyle \mathbf {p} \mapsto \mathbf {p} +e\mathbf {A} }$en la parte cinética del hamiltoniano cuántico-mecánico para los electrones en el cristal. La parte de perturbación del hamiltoniano resulta ser:

${\displaystyle H'={\frac {e}{2m}}(\mathbf {A} \cdot \mathbf {p} +\mathbf {p} \cdot \mathbf {A} )+{\frac {e^{2}}{2m}}|\mathbf {A} |^{2}}$.

En este tratamiento, se desprecia el acoplamiento de espín del electrón al campo electromagnético. El potencial escalar${\displaystyle \phi }$ajustado a cero ya sea imponiendo el calibre de Weyl${\displaystyle \phi =0}$^{[ 2 ]} o trabajando en elcalibre de Coulomb${\displaystyle \nabla \cdot \mathbf {A} =0}$en el cual${\displaystyle \phi }$se vuelve insignificante lejos de las fuentes. De cualquier manera, el conmutador${\displaystyle \left[\mathbf {A} ,\mathbf {p} \right]=i\hbar \,\nabla \cdot \mathbf {A} }$se toma como cero. Específicamente, en el calibre de Weyl${\displaystyle \nabla \cdot \mathbf {A} \approx 0}$porque el período de${\displaystyle \mathbf {A} }$para la luz ultravioleta es aproximadamente dos órdenes de magnitud mayor que el período de la función de onda del electrón . En ambos calibres se supone que los electrones en la superficie tuvieron poco tiempo para responder a la perturbación entrante y no agregaron nada a ninguno de los dos potenciales. Para la mayoría de los usos prácticos es seguro despreciar el cuadrático.${\displaystyle |A|^{2}}$término. Por lo tanto,

${\displaystyle H'={\frac {e}{m}}\mathbf {A} \cdot \mathbf {p} }$.

La probabilidad de transición se calcula en la teoría de perturbaciones dependiente del tiempo y viene dada por la regla de oro de Fermi :

${\displaystyle \Gamma _{i\to f}={\frac {2\pi }{\hbar }}|\langle f|H'|i\rangle |^{2}\delta (E_{f}-E_{i}-h\nu )\propto |\langle f|\mathbf {A} \cdot \mathbf {p} |i\rangle |^{2}\,\delta (E_{f}-E_{i}-h\nu )}$,

La distribución delta anterior es una forma de decir que la energía se conserva cuando un fotón de energía${\displaystyle h\nu }$es absorbido${\displaystyle E_{f}=E_{i}+h\nu }$.

Si el campo eléctrico de una onda electromagnética se escribe como${\displaystyle \mathbf {E} (\mathbf {r} ,t)=\mathbf {E_{0}} \sin(\mathbf {k} \cdot \mathbf {r} -\omega t)}$, dónde${\displaystyle \omega =2\pi \nu }$, el potencial vectorial hereda su polarización y es igual a${\displaystyle \mathbf {A} (\mathbf {r} ,t)={\tfrac {1}{\omega }}\mathbf {E_{0}} \cos(\mathbf {k} \cdot \mathbf {r} -\omega t)}$. La probabilidad de transición se da entonces en términos del campo eléctrico como ^{[ 14 ]}

${\displaystyle \Gamma _{i\to f}\propto |\langle f|{\tfrac {1}{\nu }}\mathbf {E_{0}} \cdot \mathbf {p} |i\rangle |^{2}\,\delta (E_{f}-E_{i}-h\nu )}$.

En la aproximación repentina , que supone que un electrón se elimina instantáneamente del sistema de N electrones, los estados final e inicial del sistema se toman como productos antisimetrizados adecuados de los estados de partícula única del fotoelectrón.${\displaystyle |k_{i}\rangle }$,${\displaystyle |k_{f}\rangle }$y los estados que representan los sistemas de ( N − 1) electrones restantes. ^{[ 2 ]}

La corriente de fotoemisión de electrones de energía${\displaystyle E_{f}=E_{k}}$y el impulso${\displaystyle \mathbf {p} =\hbar \mathbf {k} }$entonces se expresa como los productos de

• ${\displaystyle |\langle k_{f}|\mathbf {E_{0}} \cdot \mathbf {p} |k_{i}\rangle |^{2}=M_{fi}}$, conocidas como las reglas de selección de dipolos para transiciones ópticas, y
• ${\displaystyle A(\mathbf {k} ,E)}$, la función espectral de eliminación de un electrón conocida de la teoría de muchos cuerpos de la física de la materia condensada

sumado sobre todos los estados iniciales y finales permitidos que conducen a la energía y el momento observados. ^{[ 2 ]} Aquí, E se mide con respecto al nivel de Fermi E _F , y E _k con respecto al vacío, por lo que${\displaystyle E_{\text{k}}=E+h\nu -W}$dónde${\displaystyle W}$La función de trabajo es la diferencia de energía entre los dos niveles de referencia. La función de trabajo depende del material, la orientación de la superficie y las condiciones de la superficie. Dado que los estados iniciales permitidos son solo aquellos que están ocupados, la señal de fotoemisión reflejará la función de distribución de Fermi-Dirac.${\displaystyle f(E)={\frac {1}{1+e^{(E-E_{\text{F}})/k_{\text{B}}T}}}}$en forma de una caída de intensidad sigmoide dependiente de la temperatura en las proximidades de E _F . En el caso de un sistema electrónico bidimensional de una banda, la relación de intensidad se reduce aún más a

${\displaystyle I(E_{\text{k}},\mathbf {k_{\Vert }} )=I_{M}(\mathbf {k_{\Vert }} ,\mathbf {E_{0}} ,\nu )\,f(E)\,A(\mathbf {k_{\Vert }} ,E)}$. ^{[ 2 ]}

Efectos en muchos cuerpos

La función espectral de un electrón que se mide directamente en ARPES mapea la probabilidad de que el estado del sistema de N electrones del cual se ha eliminado instantáneamente un electrón sea cualquiera de los estados fundamentales del sistema de ( N − 1) partículas:

${\displaystyle A(\mathbf {k} ,E)=\sum _{m}\left|\,\left\langle {\begin{matrix}{\scriptstyle (N-1)\,\mathrm {eigenstate} }\\{\scriptstyle m}\end{matrix}}\,\,|\,\,{\begin{matrix}{\scriptstyle (N)\,\mathrm {eigenstate} }\\{\scriptstyle \mathrm {with\,} \mathbf {k} \mathrm {\,removed} }\end{matrix}}\right\rangle \,\right|^{2}\,\delta (E-E_{m}^{N-1}+E^{N})}$.

Si los electrones fueran independientes entre sí, el estado de N electrones con el estado${\displaystyle |k_{i}\rangle }$La partícula eliminada sería exactamente un autoestado del sistema de partículas N − 1 y la función espectral se convertiría en una función delta infinitamente nítida en la energía y el momento de la partícula eliminada; trazaría la${\displaystyle E_{o}(\mathbf {k} )}$dispersión de las partículas independientes en el espacio energía-momento . En el caso de correlaciones electrónicas aumentadas, la función espectral se ensancha y comienza a desarrollar características más ricas que reflejan las interacciones en el sistema subyacente de muchos cuerpos . Estas se describen habitualmente mediante la corrección compleja a la dispersión de energía de una sola partícula que se denomina autoenergía de cuasipartícula .

${\textstyle \Sigma (\mathbf {k} ,E)=\Sigma '(\mathbf {k} ,E)+i\Sigma ''(\mathbf {k} ,E)}$.

Esta función contiene la información completa sobre la renormalización de la dispersión electrónica debido a las interacciones y la vida útil del hueco creado por la excitación. Ambos se pueden determinar experimentalmente a partir del análisis de espectros ARPES de alta resolución bajo algunas suposiciones razonables. Es decir, se puede suponer que la${\displaystyle M_{fi}}$parte del espectro es casi constante a lo largo de direcciones de alta simetría en el espacio de momentos y que la única parte variable proviene de la función espectral, que en términos de${\displaystyle \Sigma }$, donde los dos componentes de${\displaystyle \Sigma }$Por lo general, se considera que solo dependen de${\displaystyle E}$, lee

${\displaystyle A(\mathbf {k} ,E)=-{\frac {1}{\pi }}{\frac {\Sigma ''(E)}{\left[E-E_{o}(\mathbf {k} )-\Sigma '(E)\right]^{2}+\left[\Sigma ''(E)\right]^{2}}}}$

Esta función se conoce en ARPES como un escaneo a lo largo de una dirección elegida en el espacio de momentos y es un mapa bidimensional de la forma${\displaystyle A(k,E)}$Cuando se corta a energía constante${\displaystyle E_{m}}$, una curva de tipo lorentziano en${\displaystyle k}$se obtiene cuya posición de pico renormalizada${\displaystyle k_{m}}$es dado por${\displaystyle \Sigma '(E_{m})}$y cuyo ancho a la mitad del máximo${\displaystyle w}$está determinado por${\displaystyle \Sigma ''(E_{m})}$, como sigue: ^{[ 17 ] [ 16 ]}

1. ${\displaystyle \Sigma '(E_{m})=E_{m}-E_{o}(k_{m})}$
2. ${\displaystyle \Sigma ''(E_{m})={\frac {1}{2}}\left[E_{o}(k_{m}+{\textstyle {\frac {1}{2}}}w)-E_{o}(k_{m}-{\textstyle {\frac {1}{2}}}w)\right]}$

La única incógnita restante en el análisis es la banda desnuda.${\displaystyle E_{o}(k)}$La banda desnuda se puede encontrar de forma autoconsistente imponiendo la relación de Kramers-Kronig entre los dos componentes de la función compleja.${\displaystyle \Sigma (E)}$que se obtiene de las dos ecuaciones anteriores. El algoritmo es el siguiente: comenzar con una banda desnuda ansatz , calcular${\displaystyle \Sigma ''(E)}$mediante la ecuación (2), transfórmala en${\displaystyle \Sigma '(E)}$Utilizando la relación de Kramers-Kronig , luego use esta función para calcular la dispersión de banda desnuda en un conjunto discreto de puntos.${\displaystyle k_{m}}$mediante la ecuación (1), y se introduce en el algoritmo su ajuste a una curva adecuada como una nueva banda desnuda ansatz; la convergencia se suele lograr en unas pocas iteraciones rápidas. ^{[ 16 ]}

A partir de la autoenergía obtenida de esta manera se puede juzgar la fuerza y ​​la forma de las correlaciones electrón-electrón, la interacción electrón- fonón (más generalmente, electrón- bosón ), las energías de los fonones activos y las vidas medias de las cuasipartículas . ^{[ 18 ] [ 19 ] [ 20 ] [ 21 ] [ 22 ]}

En casos simples de aplanamiento de banda cerca del nivel de Fermi debido a la interacción con fonones de Debye , la masa de banda se incrementa en (1 + λ ) y el factor de acoplamiento electrón-fonón λ puede determinarse a partir de la dependencia lineal de los anchos de pico con la temperatura. ^{[ 21 ]}

Para sistemas fuertemente correlacionados como los superconductores de cuprato, el conocimiento de la autoenergía es, lamentablemente, insuficiente para una comprensión integral de los procesos físicos que dan lugar a ciertas características en el espectro. ^{[ 23 ]} De hecho, en el caso de los superconductores de cuprato, diferentes tratamientos teóricos suelen conducir a explicaciones muy distintas del origen de características específicas en el espectro. Un ejemplo típico es el pseudogap en los cupratos, es decir, la supresión selectiva del momento del peso espectral en el nivel de Fermi, que diferentes autores han relacionado con fluctuaciones de espín, carga o apareamiento (de onda d). Esta ambigüedad sobre el mecanismo físico subyacente puede superarse considerando funciones de correlación de dos partículas (como la espectroscopia de electrones Auger y la espectroscopia de potencial de aparición), ya que son capaces de describir el modo colectivo del sistema y también pueden relacionarse con ciertas propiedades del estado fundamental. ^{[ 24 ]}

ARPES se ha utilizado para mapear la estructura de bandas ocupadas de muchos metales y semiconductores , estados que aparecen en las brechas de banda proyectadas en sus superficies, ^{[ 10 ]} estados de pozos cuánticos que surgen en sistemas con dimensionalidad reducida , ^{[ 25 ]} materiales de un átomo de espesor como el grafeno , ^{[ 26 ]} dicalcogenuros de metales de transición y muchos tipos de materiales topológicos . ^{[ 27 ] [ 28 ]} También se ha utilizado para mapear la estructura de bandas subyacente, brechas y dinámica de cuasipartículas en materiales altamente correlacionados como superconductores de alta temperatura y materiales que exhiben ondas de densidad de carga . ^{[ 2 ] [ 29 ] [ 30 ] [ 9 ]}

Cuando se necesita estudiar la dinámica de los electrones en los estados ligados justo por encima del nivel de Fermi, se utiliza la excitación de dos fotones en configuraciones de bombeo-sonda ( 2PPE o ARPES resuelta en el tiempo ^{[ 31 ]} ). En este caso, el primer fotón de energía suficientemente baja se utiliza para excitar electrones a bandas desocupadas que aún están por debajo de la energía necesaria para la fotoemisión (es decir, entre los niveles de Fermi y vacío). El segundo fotón se utiliza para expulsar estos electrones del sólido para que puedan medirse con ARPES. Al sincronizar con precisión el segundo fotón, generalmente mediante la multiplicación de frecuencia del láser pulsado de baja energía y el retardo entre los pulsos al cambiar sus trayectorias ópticas , se puede determinar la vida útil del electrón en la escala de picosegundos . ^{[ 32 ] [ 33 ]}

• Imágenes de interferencia de cuasipartículas

• Introducción a ARPES en la línea de luz i05 de Diamond Light Source