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Autoensamblaje

Autoensamblaje de lípidos (a), proteínas (b) y complejos de SDS - ciclodextrina (c) . El SDS es un surfactante con una cola de hidrocarburo (amarillo) y una cabeza de SO₄ ( azul...

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Autoensamblaje de lípidos (a), proteínas (b) y complejos de SDS - ciclodextrina (c) . El SDS es un surfactante con una cola de hidrocarburo (amarillo) y una cabeza de SO₄ ( azul y rojo), mientras que la ciclodextrina es un anillo de sacárido (átomos de carbono verdes y oxígeno rojos).
Imagen de microscopía electrónica de transmisión de una nanopartícula de óxido de hierro . Los puntos dispuestos regularmente dentro del borde punteado son columnas de átomos de Fe. El recuadro izquierdo muestra el patrón de difracción de electrones correspondiente . Barra de escala: 10 nm. [ 1 ]
Las nanopartículas de óxido de hierro pueden dispersarse en un disolvente orgánico ( tolueno ). Tras su evaporación, pueden autoensamblarse (paneles izquierdo y derecho) en mesocristales de tamaño micrométrico (centro) o multicapas (derecha). Cada punto en la imagen de la izquierda es un cristal "atómico" tradicional, como se muestra en la imagen superior. Barras de escala: 100 nm (izquierda), 25 μm (centro), 50 nm (derecha). [ 1 ]
Imagen STM de moléculas de Br 4 - pireno autoensambladas sobre la superficie de Au(111) (arriba) y su modelo (abajo; las esferas rosas son átomos de Br). [ 2 ]

El autoensamblaje es un proceso en el que un sistema desordenado de componentes preexistentes forma una estructura o patrón organizado como consecuencia de interacciones locales específicas entre los propios componentes, sin dirección externa. Cuando los componentes constitutivos son moléculas, el proceso se denomina autoensamblaje molecular .

Imágenes AFM del autoensamblaje de moléculas de ácido 2-aminotereftálico sobre calcita orientada en (104) . [ 3 ]

El autoensamblaje puede clasificarse como estático o dinámico. En el autoensamblaje estático , el estado ordenado se forma a medida que el sistema se aproxima al equilibrio , reduciendo su energía libre . Sin embargo, en el autoensamblaje dinámico , los patrones de componentes preexistentes organizados mediante interacciones locales específicas no suelen describirse como "autoensamblados" por los científicos de las disciplinas afines. Estas estructuras se describen mejor como " autoorganizadas ", aunque estos términos se utilizan a menudo indistintamente.

En química y ciencia de los materiales

La estructura de ADN de la izquierda ( esquema mostrado) se autoensamblará en la estructura visualizada mediante microscopía de fuerza atómica a la derecha.

El autoensamblaje, en su sentido clásico, puede definirse como la organización espontánea y reversible de unidades moleculares en estructuras ordenadas mediante interacciones no covalentes . La primera propiedad de un sistema autoensamblado que sugiere esta definición es la espontaneidad del proceso de autoensamblaje: las interacciones responsables de la formación del sistema autoensamblado actúan a un nivel estrictamente local; en otras palabras, la nanoestructura se construye a sí misma .

Aunque el autoensamblaje suele ocurrir entre especies con interacciones débiles, esta organización puede transferirse a sistemas covalentes fuertemente unidos . Un ejemplo de esto se observa en el autoensamblaje de polioxometalatos . La evidencia sugiere que estas moléculas se ensamblan mediante un mecanismo de fase densa, en el que pequeños iones oxometalato se ensamblan primero de forma no covalente en solución, seguido de una reacción de condensación que une covalentemente las unidades ensambladas. [ 4 ] Este proceso puede facilitarse mediante la introducción de agentes plantilla para controlar las especies formadas. [ 5 ] De esta manera, se pueden formar moléculas covalentes altamente organizadas de una forma específica.

Una nanoestructura autoensamblada es un objeto que aparece como resultado del ordenamiento y la agregación de objetos individuales a nanoescala, guiados por algún principio físico .

Un ejemplo particularmente contraintuitivo de un principio físico que puede impulsar el autoensamblaje es la maximización de la entropía . Aunque la entropía se asocia convencionalmente con el desorden , bajo condiciones adecuadas [ 6 ] la entropía puede impulsar a los objetos a nanoescala a autoensamblarse en estructuras objetivo de manera controlable. [ 7 ]

Otra clase importante de autoensamblaje es el ensamblaje dirigido por campo. Un ejemplo de esto es el fenómeno de atrapamiento electrostático. En este caso, se aplica un campo eléctrico entre dos nanoelectrodos metálicos. Las partículas presentes en el entorno se polarizan por el campo eléctrico aplicado. Debido a la interacción dipolar con el gradiente del campo eléctrico, las partículas son atraídas hacia el espacio entre los electrodos. [ 8 ] También se han reportado generalizaciones de este tipo de enfoque que involucran diferentes tipos de campos, por ejemplo, el uso de campos magnéticos, el uso de interacciones capilares para partículas atrapadas en interfaces, interacciones elásticas para partículas suspendidas en cristales líquidos.

Independientemente del mecanismo que impulse el autoensamblaje, se recurre a este método para la síntesis de materiales con el fin de evitar la necesidad de construirlos pieza a pieza. Evitar este enfoque es importante porque el tiempo necesario para colocar las piezas en la estructura deseada resulta prohibitivo para estructuras de tamaño macroscópico.

Una vez que los materiales de tamaño macroscópico pueden autoensamblarse, estos materiales pueden tener múltiples aplicaciones. Por ejemplo, las nanoestructuras, como los nanovacíos, se utilizan para el almacenamiento de energía [ 9 ] y la conversión de energía nuclear [ 10 ] . Los materiales autoensamblados y ajustables son candidatos prometedores para electrodos de gran superficie en baterías y células fotovoltaicas orgánicas, así como para sensores y filtros microfluídicos [ 11 ] .

Características distintivas

Llegados a este punto, se podría argumentar que cualquier reacción química que impulse a átomos y moléculas a ensamblarse en estructuras más grandes, como la precipitación , podría clasificarse como autoensamblaje. Sin embargo, existen al menos tres características distintivas que hacen del autoensamblaje un concepto distinto.

Orden

En primer lugar, la estructura autoensamblada debe tener un orden superior al de sus componentes aislados, ya sea en su forma o en la función específica que pueda desempeñar. Esto no suele ser cierto en las reacciones químicas , donde un estado ordenado puede evolucionar hacia un estado desordenado dependiendo de parámetros termodinámicos.

Interacciones

El segundo aspecto importante del autoensamblaje es el papel predominante de las interacciones débiles (por ejemplo, Van der Waals , capilar ,π−π{\displaystyle \pi -\pi }, enlaces de hidrógeno o fuerzas entrópicas ) en comparación con los enlaces covalentes, iónicos o metálicos más "tradicionales" . Estas interacciones débiles son importantes en la síntesis de materiales por dos razones.

En primer lugar, las interacciones débiles ocupan un lugar destacado en los materiales, especialmente en los sistemas biológicos. Por ejemplo, determinan las propiedades físicas de los líquidos, la solubilidad de los sólidos y la organización de las moléculas en las membranas biológicas. [ 12 ]

En segundo lugar, además de la fuerza de las interacciones, las interacciones con distintos grados de especificidad pueden controlar el autoensamblaje. El autoensamblaje mediado por interacciones de apareamiento de ADN constituye las interacciones de mayor especificidad que se han utilizado para impulsar el autoensamblaje. [ 13 ] En el otro extremo, las interacciones menos específicas son posiblemente aquellas proporcionadas por fuerzas emergentes que surgen de la maximización de la entropía . [ 6 ]

bloques de construcción

La tercera característica distintiva del autoensamblaje es que los bloques de construcción no son solo átomos y moléculas, sino que abarcan una amplia gama de nanoestructuras y estructuras mesoscópicas , con diferentes composiciones químicas, funcionalidades [ 14 ] y formas. [ 15 ][ 16 ] La investigación sobre posibles formas tridimensionales de micritas autoensamblables examinasólidos platónicos(poliédricos regulares). El término "micrita" fue creado porDARPAmicrorobotsde tamaño submilimétrico, cuyas capacidades de autoorganización pueden compararse con las delmoho mucilaginoso. [ 17 ] [ 18 ] Ejemplos recientes de nuevos bloques de construcción incluyenpoliedrosypartículas parcheadas. [ 14 ] Los ejemplos también incluyen micropartículas con geometrías complejas, como hemisféricas, [ 19 ] dímeros, [ 20 ] discos, [ 21 ] varillas, moléculas, así como multímeros. Estos bloques de construcción a nanoescala pueden, a su vez, sintetizarse mediante rutas químicas convencionales o mediante otras estrategias de autoensamblaje, comofuerzas entrópicas direccionales. Más recientemente, han aparecido enfoques de diseño inverso donde es posible fijar un comportamiento autoensamblado objetivo y determinar un bloque de construcción apropiado que realice ese comportamiento. [ 7 ]

Termodinámica y cinética

El autoensamblaje en sistemas microscópicos generalmente comienza con la difusión, seguida de la nucleación de semillas, el crecimiento posterior de las semillas y termina en la maduración de Ostwald . La energía libre impulsora termodinámica puede ser entálpica o entrópica o ambas. [ 6 ] Tanto en el caso entálpico como en el entrópico, el autoensamblaje procede a través de la formación y ruptura de enlaces, [ 22 ] posiblemente con formas de mediación no tradicionales. La cinética del proceso de autoensamblaje generalmente está relacionada con la difusión , para la cual la velocidad de absorción/adsorción a menudo sigue un modelo de adsorción de Langmuir que en la concentración controlada por difusión (solución relativamente diluida) puede estimarse mediante las leyes de difusión de Fick . La velocidad de desorción está determinada por la fuerza de enlace de las moléculas/átomos de la superficie con una barrera de energía de activación térmica . La velocidad de crecimiento es la competencia entre estos dos procesos.

Ejemplos

Ejemplos importantes de autoensamblaje en la ciencia de los materiales incluyen la formación de cristales moleculares , coloides , bicapas lipídicas , polímeros separados en fases y monocapas autoensambladas . [ 23 ] [ 24 ] El plegamiento de cadenas polipeptídicas en proteínas y el plegamiento de ácidos nucleicos en sus formas funcionales son ejemplos de estructuras biológicas autoensambladas. Recientemente, se preparó una estructura macroporosa tridimensional mediante el autoensamblaje de un derivado de difenilalanina en condiciones criogénicas; el material obtenido puede encontrar aplicación en el campo de la medicina regenerativa o en sistemas de administración de fármacos. [ 25 ] P. Chen et al. demostraron un método de autoensamblaje a microescala utilizando la interfaz aire-líquido establecida por la onda de Faraday como plantilla. Este método de autoensamblaje puede utilizarse para generar diversos conjuntos de patrones simétricos y periódicos a partir de materiales a microescala, como hidrogeles , células y esferoides celulares. [ 26 ] Yasuga et al. demostraron cómo la energía interfacial del fluido impulsa la aparición de estructuras periódicas tridimensionales en andamios de micropilares. [ 27 ] Myllymäki et al. demostraron la formación de micelas, que experimentan un cambio de morfología a fibras y finalmente a esferas, todo controlado por el cambio de disolvente. [ 28 ]

Propiedades

El autoensamblaje amplía el alcance de la química, buscando sintetizar productos con propiedades de orden y funcionalidad, extendiendo los enlaces químicos a interacciones débiles y abarcando el autoensamblaje de bloques de construcción a nanoescala en todas las escalas de longitud. [ 29 ] En la síntesis covalente y la polimerización, el científico une átomos en cualquier conformación deseada, que no necesariamente tiene que ser la posición energéticamente más favorable; las moléculas autoensamblables, por otro lado, adoptan una estructura en el mínimo termodinámico, encontrando la mejor combinación de interacciones entre subunidades pero sin formar enlaces covalentes entre ellas. En las estructuras autoensamblables, el científico debe predecir este mínimo, no simplemente colocar los átomos en la ubicación deseada.

Otra característica común a casi todos los sistemas autoensamblados es su estabilidad termodinámica . Para que el autoensamblaje tenga lugar sin la intervención de fuerzas externas, el proceso debe conducir a una menor energía libre de Gibbs ; por lo tanto, las estructuras autoensambladas son termodinámicamente más estables que los componentes individuales no ensamblados. Una consecuencia directa es la tendencia general de las estructuras autoensambladas a estar relativamente libres de defectos. Un ejemplo es la formación de superredes bidimensionales compuestas por una disposición ordenada de esferas de polimetilmetacrilato (PMMA) de tamaño micrométrico , a partir de una solución que contiene las microesferas, en la que se permite que el disolvente se evapore lentamente en condiciones adecuadas. En este caso, la fuerza impulsora es la interacción capilar, que se origina por la deformación de la superficie de un líquido causada por la presencia de partículas flotantes o sumergidas. [ 30 ]

Estas dos propiedades —interacciones débiles y estabilidad termodinámica— pueden recordarse para racionalizar otra propiedad que se encuentra frecuentemente en sistemas autoensamblados: la sensibilidad a las perturbaciones ejercidas por el entorno externo. Se trata de pequeñas fluctuaciones que alteran las variables termodinámicas y que pueden provocar cambios marcados en la estructura e incluso comprometerla, ya sea durante o después del autoensamblaje. La naturaleza débil de las interacciones es responsable de la flexibilidad de la arquitectura y permite reordenamientos de la estructura en la dirección determinada por la termodinámica. Si las fluctuaciones devuelven las variables termodinámicas a la condición inicial, es probable que la estructura vuelva a su configuración inicial. Esto nos lleva a identificar una propiedad más del autoensamblaje, que generalmente no se observa en materiales sintetizados por otras técnicas: la reversibilidad .

El autoensamblaje es un proceso fácilmente influenciable por parámetros externos. Esta característica puede hacer que la síntesis sea bastante compleja debido a la necesidad de controlar muchos parámetros libres. Sin embargo, el autoensamblaje tiene la ventaja de que se puede obtener una gran variedad de formas y funciones en diversas escalas de longitud. [ 31 ]

La condición fundamental necesaria para que los bloques de construcción a nanoescala se autoensamblen en una estructura ordenada es la presencia simultánea de fuerzas repulsivas de largo alcance y fuerzas atractivas de corto alcance. [ 32 ]

Al seleccionar precursores con propiedades fisicoquímicas adecuadas, es posible ejercer un control preciso sobre los procesos de formación que producen estructuras complejas. Claramente, la herramienta más importante a la hora de diseñar una estrategia de síntesis para un material es el conocimiento de la química de las unidades estructurales. Por ejemplo, se demostró que era posible utilizar copolímeros de dibloque con diferentes reactividades de bloque para incorporar selectivamente nanopartículas de maghemita y generar materiales periódicos con potencial uso como guías de onda . [ 33 ]

En 2008 se propuso que todo proceso de autoensamblaje presenta un coensamblaje, lo que convierte el término anterior en un nombre inapropiado. Esta tesis se basa en el concepto de ordenamiento mutuo del sistema autoensamblable y su entorno. [ 34 ]

A escala macroscópica

Los ejemplos más comunes de autoensamblaje a escala macroscópica se pueden observar en las interfaces entre gases y líquidos, donde las moléculas pueden confinarse a nanoescala en la dirección vertical y extenderse a lo largo de grandes distancias lateralmente. Ejemplos de autoensamblaje en interfaces gas-líquido incluyen figuras de respiración , monocapas autoensambladas , cúmulos de gotas y películas de Langmuir-Blodgett , mientras que la cristalización de bigotes de fullereno es un ejemplo de autoensamblaje macroscópico entre dos líquidos. [ 35 ] [ 36 ] Otro ejemplo notable de autoensamblaje macroscópico es la formación de cuasicristales delgados en una interfaz aire-líquido, que pueden construirse no solo por unidades moleculares inorgánicas, sino también por orgánicas. [ 37 ] [ 38 ] Además, se informó que el aminoácido L-DOPA protegido con Fmoc (Fmoc-DOPA) [ 39 ] [ 40 ] puede presentar un modelo de polímero supramolecular mínimo, mostrando una transición estructural espontánea de esferas metaestables a ensamblajes fibrilares a material similar a un gel y finalmente a monocristales. [ 41 ]

Los procesos de autoensamblaje también pueden observarse en sistemas de bloques de construcción macroscópicos. Estos bloques pueden ser impulsados ​​externamente [ 42 ] o autopropulsados ​​[ 43 ] . Desde la década de 1950, los científicos han construido sistemas de autoensamblaje que exhiben componentes de tamaño centimétrico, desde piezas mecánicas pasivas hasta robots móviles [ 44 ] . Para sistemas de esta escala, el diseño de los componentes puede controlarse con precisión. En algunos sistemas, las preferencias de interacción de los componentes son programables. Los procesos de autoensamblaje pueden ser fácilmente monitoreados y analizados por los propios componentes o por observadores externos [ 45 ] .

En abril de 2014, se combinó un plástico impreso en 3D con un "material inteligente" que se autoensambla en agua, [ 46 ] dando como resultado la " impresión 4D ". [ 47 ]

Conceptos coherentes de autoorganización y autoensamblaje.

La gente suele usar los términos " autoorganización " y "autoensamblaje" indistintamente. Sin embargo, a medida que la ciencia de los sistemas complejos se populariza, surge una mayor necesidad de distinguir claramente las diferencias entre ambos mecanismos para comprender su importancia en los sistemas físicos y biológicos. Ambos procesos explican cómo se desarrolla el orden colectivo a partir de "interacciones dinámicas a pequeña escala". [ 48 ] La autoorganización es un proceso de no equilibrio, mientras que el autoensamblaje es un proceso espontáneo que conduce al equilibrio. El autoensamblaje requiere que los componentes permanezcan esencialmente inalterados durante todo el proceso. Además de la diferencia termodinámica entre ambos, también existe una diferencia en la formación. La primera diferencia radica en lo que "codifica el orden global del conjunto" en el autoensamblaje, mientras que en la autoorganización esta codificación inicial no es necesaria. Otra ligera diferencia se refiere al número mínimo de unidades necesarias para crear un orden. La autoorganización parece tener un número mínimo de unidades, mientras que el autoensamblaje no. Estos conceptos pueden tener una aplicación particular en relación con la selección natural . [ 49 ] Eventualmente, estos patrones podrían conformar una teoría sobre la formación de patrones en la naturaleza. [ 50 ]

Véase también

Referencias

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  50. ↑ Halley JD, Winkler DA (2008). "Conceptos consistentes de autoorganización y autoensamblaje" . Complexity . 14 (2): 15. Bibcode : 2008Cmplx..14b..10H . doi : 10.1002/cplx.20235 . [...] algún día incluso podría ser posible integrar estos mecanismos de formación de patrones en una teoría general de la formación de patrones en la naturaleza.

Lecturas adicionales

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  • Rothemund PW, Papadakis N, Winfree E (diciembre de 2004). "Autoensamblaje algorítmico de triángulos de Sierpinski de ADN" . PLOS Biology . 2 (12) e424. doi : 10.1371/journal.pbio.0020424 . PMC 534809. PMID 15583715 .  
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  • Kuniaki Nagayama, Vídeo de Freeview 'Autoensamblaje: La forma en que la naturaleza lo hace' , Conferencia de la Royal Institution organizada por Vega Science Trust.
  • Autoensamblaje molecular en papel
  • Wiki: Ensamblaje automático C2 desde la perspectiva de la programación informática .
  • Pelesko, JA, (2007) Autoensamblaje: La ciencia de las cosas que se ensamblan solas, Chapman & Hall/CRC Press.
  • Una breve página sobre el autoensamblaje en la Universidad de Delaware. Autoensamblaje.
  • Estructura y dinámica de nanoestructuras orgánicas. Archivado el 21/04/2016 en Wayback Machine.
  • Redes de coordinación metalorgánicas de oligopiridinas y Cu sobre grafito. Archivado el 11 de junio de 2016 en Wayback Machine.